Exhaust abatement systems intesification through cellular catalyst supports and an alternative reactor configuration

The aim of this work is to assess the potential of open-cell foams as catalyst substrates for the intensification of SCR-DeNOx abatement in the automotive sector. Foams are three-dimensional cellular structures made of interconnected solid struts that enclose cells reciprocally communicating through pores that allow for the fluid flow through them. They offer intense heat and mass transfer properties and are thus interesting catalyst support for the intensification of mass transfer-limited catalytic processes such as automotive after-treatment systems. First, open-cell foams performances are compared to state-of-the-art honeycomb monolith substrates. To do so, Computational Fluid Dynamics (CFD) is used as a numerical tool to obtain quantitative information on the two technologies in realistic geometries. A Porous Media approach is employed for the reactor-scale simulation. Accordingly, the different structures are described by means of proper geometrical properties and closure terms. A parametric investigation of the effect of the foam properties (cell diameter, porosity and catalytic loading) on the conventional axial flow reactor configuration is initially carried out. The performances of foams are compared to those of the honeycomb 400/5 in terms of pressure drops and NO abatement efficiency. The preliminary analysis demonstrates that a direct substitution of the monolith with the foam structure in axial flow leads to inadmissible pressure drops. To overcome such a limitation, a radial flow reactor is thus proposed as a solution to reduce the pressure drops. The innovative device is initially analysed by assuming a uniform flow distribution at the foam entrance section, achieving plug flow behaviour on the radial direction. The alternative configuration provides lower pressure drops than in axial configuration as expected, and even lower than the honeycombs. This improvement is achieved without any penalization on the NO abatement efficiency. Hence, the alternative reactor configuration enables to employ open-cell foams as catalytic support. Moreover, a parametric analysis of the foam geometrical parameters has been carried out revealing the optimal cell size and porosity to maximize the NO conversion with a concomitant minimization of the pressure drops. Then, the ATS device with radial configuration is simulated removing the hypothesis of uniform radial flow. To do so, the effect of the inlet and outlet manifolds on the device performances is evaluated. The effect of the size of the manifolds (length, radii), and the reactor layout (i.e., centrifugal or centripetal direction of the radial flow, Π or Z layout of the manifolds) is discussed. The analysis revealed that the presence of the manifold introduces flow irregularities which penalizes both conversion and pressure drops. However, a range of reactor geometrical features has been obtained to provide optimal performances in terms of abatement efficiency and pressure drops which are comparable or better than the standard honeycomb. Hence, the hereby proposed technology revealed to be a promising solution to the intensification of the abatement efficiency.

Lo scopo di questo lavoro è valutare il potenziale delle schiume a celle aperte come substrato catalitico per l'intensificazione di SCR-DeNOx nel settore automobilistico. Le schiume sono strutture cellulari tridimensionali costituite da montanti solidi interconnessi che racchiudono cellule reciprocamente comunicanti attraverso cui il fluido può scorrere. Offrono valide proprietà di trasferimento di massa e calore e sono quindi un interessante supporto catalitico per l'intensificazione dei processi catalitici limitati dal trasferimento di massa come i sistemi di post-trattamento automobilistico. In primo luogo, le prestazioni delle schiume a celle aperte vengono confrontate con substrati monolitici a nido d’ape. Per fare ciò, viene utilizzata la fluidodinamica computazionale (CFD) come strumento numerico per ottenere informazioni quantitative sulle due tecnologie con geometrie realistiche. Per eseguire le simulazioni su scala del reattore viene impiegato un approccio Porous Media. Di conseguenza, le diverse strutture sono descritte per mezzo di proprietà geometriche e termini di chiusura appropriati. Inizialmente viene eseguita un'indagine parametrica dell'effetto delle proprietà della schiuma (diametro della cella, porosità e carico catalitico) sulla configurazione del reattore a flusso assiale. Le prestazioni delle schiume sono paragonate a quelle del monolite a nido d’ape 400/5 in termini di perdite di carico ed efficienza di abbattimento NO. L'analisi preliminare dimostra che una sostituzione diretta del monolite con la struttura a schiuma a flusso assiale comporta perdite di carico inammissibili. Per ovviare a tale limitazione, si propone quindi un reattore a flusso radiale come soluzione per ridurre le perdite di carico. Il dispositivo innovativo viene inizialmente analizzato assumendo una distribuzione uniforme del flusso nella sezione di ingresso della schiuma, ottenendo un comportamento da plug-flow in direzione radiale. La configurazione alternativa permette di ottenere perdite di carico inferiori rispetto alla configurazione assiale, e anche inferiori rispetto ai monoliti a nido d’ape. Questo miglioramento si ottiene senza alcuna penalizzazione sull'efficienza dell'abbattimento di NO. Quindi, la configurazione radiale del reattore consente di impiegare schiume a celle aperte come supporto catalitico. Inoltre, è stata effettuata un'analisi parametrica dei parametri geometrici della schiuma che ha rivelato la porosità e la dimensione delle celle ottimali per massimizzare la conversione di NO con una concomitante minimizzazione delle perdite di carico. A questo punto si considera un dispositivo con configurazione radiale rimuovendo l'ipotesi di flusso radiale uniforme. Per fare ciò, viene valutato l'effetto dei collettori di ingresso e di uscita sulle prestazioni del dispositivo. Viene discusso l'effetto della dimensione dei collettori (lunghezza, raggi) e la loro disposizione nel reattore (cioè direzione centrifuga o centripeta del flusso radiale, disposizione Π o Z dei collettori). Dall'analisi è emerso che la presenza del collettore introduce irregolarità di flusso con conseguente penalizzazione sia per la conversione che per le perdite di carico. Tuttavia, viene fornta una serie di caratteristiche geometriche del reattore per fornire prestazioni ottimali in termini di efficienza di abbattimento e perdite di carico paragonabili o migliori rispetto al supporto catalitico standard a nido d’ape. Pertanto, la tecnologia qui proposta si è rivelata una soluzione promettente per l'intensificazione dell'efficienza di abbattimento di NO.