Generation and characterization of femtosecond pulses for ultrafast UV/XUV spectroscopy

This thesis work aims at the generation and characterization of ultrashort IR and UV pulses to be exploited in an optical setup for ultrafast UV pump/XUV probe spectroscopy. The UV range covers particular experimental interest, since several molecules of biochemical relevance present strong absorption bands at UV frequencies. The investigation of the early steps of their photo-induced dynamics requires the generation and complete characterization of ultrashort UV pulses with duration below 10 fs. The full knowledge of the temporal characteristics of the pulses not only is essential to extract relevant information from measurements, but also allows to optimize their generation and manipulation. The experimental results presented in this thesis regard the characterization of pulses with various recently developed techniques. A Dispersion Scan setup was developed to measure the IR pulses at the output of a hollow core fiber (HCF) compressor, yielding a temporal duration of 8 fs, and highlighting the presence of remnant third order dis- persion (TOD) in the phase of the pulses. The compensation of TOD was successfully carried out with a purpose-built water cell, leading to a 5% improvement in pulse du- ration and a 6% increase in peak intensity. Two different techniques were employed for the in-situ characterization of the UV pulses, generated from upconverting the previously characterized broadband IR pulses with the second harmonic of the laser system output. First, an XFROG setup was exploited, yielding a UV duration of 16 fs. Subsequently, ionization-based cross-correlation measurements were performed in xenon and krypton, providing longer estimates for the duration of the pulses (between 20 fs and 30 fs). The latter measurements are strongly influenced by the atomic level structure of the exploited noble gases, and should be considered preliminary results providing an upper boundary for the pulse duration. The obtained duration of 16 fs is sufficient to exploit the temporal resolution of the UV pulses to perform ultrafast spectroscopic experiments on molecules, under conditions that have seen little investigation.

Questo lavoro di tesi ha come scopo la generazione e caratterizzazione di impulsi IR e UV ultrabrevi, da usare in un setup ottico per spettroscopia ultraveloce UV pump/XUV probe. La regione spettrale dell’UV ricopre grande interesse sperimentale, poiché nu- merose molecole di interesse biochimico presentano forti bande di assorbimento alle fre- quenze UV. Lo studio delle prime fasi delle loro dinamiche foto-indotte richiede la gen- erazione e caratterizzazione di impulsi UV ultrabrevi, con durate inferiori ai 10 fs. La misura delle caratteristiche temporali degli impulsi è essenziale per estrarre informazioni rilevanti dagli esperimenti, oltre a permettere l’ottimizzazione della loro generazione e manipolazione. I risultati sperimentali presentati in questa tesi riguardano la caratter- izzazione di impulsi con varie tecniche sviluppate recentemente. Un setup di Dispersion Scan è stato realizzato per misurare gli impulsi IR generati da un compressore a fibra ot- tica cava (HCF), riportando una durata degli impulsi di 8 fs ed evidenziando la presenza residua di terzo ordine di dispersione (TOD) nella fase degli impulsi. La compensatione del TOD è stata realizzata tramite una cella ad acqua appositamente costruita, portando a un miglioramento della durata temporale degli impulsi del 5% e della loro intensità di picco del 6%. Due tecniche diverse sono state applicate per la caratterizzazione in-situ degli impulsi UV, generati tramite conversione in frequenza degli impulsi IR precedente- mente misurati con la seconda armonica dell’output del sistema laser. In primo luogo, un setup XFROG è stato utilizzato, riportando una durata degli impulsi UV di 16 fs. Successivamente, misure di cross-correlazione basate sulla ionizzazione di gas nobili sono state effettuate in xenon e krypton, fornendo stime più lunghe della durata degli impulsi (tra i 20 fs e i 30 fs). Queste misure sono influenzate dalla struttura dei livelli atomici dei gas nobili utilizzati e, pertanto, sono da considerarsi risultati preliminari che forniscono un limite superiore per la durata degli impulsi. La durata ottenuta di 16 fs è sufficiente per sfruttare la risoluzione temporale portata dagli impulsi UV per esperimenti di spettroscopia ultraveloce su molecule, in condizioni sperimentali poco investigate.