RIXS study of magnetic excitations in nickelates

Despite the great excitement in the scientific community following the discovery of high-temperature superconductivity in ceramic copper oxides (cuprates) in 1986, recreating the phenomenon at room-temperature turned out to be way harder than what originally expected. Consequently, the search started for materials showing a higher critical temperature than cuprates. The present work focuses on nickel compounds, which are particularly interesting because they mimic several properties of cuprates, despite having a lower Tc. An important analogy is in the magnetic structure, so we focus here on magnonic excitations, i.e. spin waves. Our interest in magnetic order is mainly due to its close relationship with superconductivity, making the former an indirect probe of the latter. Nickelates share a large part of the behavior of cuprates: the antiferromagnetic order of many undoped compounds, such as La2CuO4 (LCO) and NdNiO2 (NNO), is progressively destroyed upon introduction of extra holes, while superconductivity enters the stage. Despite long-range order melting, magnons in cuprates were proved not to be completely lost, but to survive in a short-range propagating form, known as paramagnons. What is observed is an increase of the magnon energy and damping, while the spectral weight is basically unaffected. We performed a similar analysis on nickelates, by taking momentum-resolved RIXS scans of NNO at different levels of Sr doping and with different cappings and substrates and following the evolution of the magnetic peak. This required a proper numerical fitting procedure in order to decompose each spectrum as a sum of different features. We found that the magnon energy decreases with doping, while the damping factor shows no relevant growth. Our interpretation was that, contrarily to cuprates, doping in nickelates causes a weakening in short-range exchange interactions; magnetic disorder, on the other hand, is not significantly increased. By means of a polarization-resolved analysis of the photons, we also observed a clear decrease of the magnetic spectral weight upon doping. Such decrease hints a suppression of the long-range effects of magnetic interaction and hole dynamics, like three-site exchange, which, if present, should have kept the spin spectral weight constant upon doping, as observed in cuprates. Our results agree with previous studies, providing evidence of a remarkable phenomenological difference between the two classes of materials. As it concerns the capping role, we observed that replacing STO with LSAT has a similar effect to doping, causing a reduction of the spin excitation energy. A magnetic peak was also observed in the uncapped sample, having intensity similar to capped undoped samples but very low energy.

Sebbene la scoperta della superconduttività ad alta temperatura nei composti ceramici di rame e ossigeno (cuprati), nel 1986, abbia destato grande scalpore nella comunità scientifica, ottenere lo stesso fenomeno a temperatura ambiente si è rivelato ben più difficile del previsto. Negli anni seguenti, è cominciata la ricerca di altri materiali con temperatura critica superiore a quella dei cuprati. Il presente lavoro si concentra sui composti del nickel, che rivestono un particolare interesse poiché riproducono diverse proprietà dei cuprati, sebbene abbiano una Tc inferiore. Un'importante analogia risiede nella struttura magnetica, portandoci a porre particolare attenzione alle eccitazioni magnetiche, o onde di spin. Tale attenzione è giustificata dallo stretto legame fra ordine magnetico e superconduttività, che permette di sfruttare il primo per rilevare indirettamente la seconda. I nickelati condividono buona parte del comportamento dei cuprati: l'ordine antiferromagnetico di molti composti intrinseci, come La2CuO4 (LCO) and NdNiO2 (NNO), viene distrutto con l'introduzione di lacune; parallelamente, si stabilisce il regime superconduttivo. Nonostante l'eliminazione dell'ordine a lungo raggio, nei cuprati i magnoni sopravvivono in una forma capace di propagarsi a breve distanza, i paramagnoni. Ciò che si osserva è un aumento sia dell'energia che dello smorzamento del magnone. L'intensità del picco rimane invece sostanzialmente invariata. Abbiamo svolto un'analisi simile sui nickelati, effettuando esperimenti RIXS con risoluzione nei momenti su campioni di NNO a diversi livelli di drogaggio con Sr e con diversi substrati e capping, per poi osservare come il picco magnetico ne risultasse influenzato. Per estrarre tale picco, è stata necessaria una procedura di interpolazione numerica che ha permesso di scomporre gli spettri sperimentali come somma di diversi contributi. Il risultato è stato un abbassamento dell'energia del magnone con il drogaggio, mentre lo smorzamento non ha mostrato un aumento significativo. Abbiamo interpretato il risultato come un'attenuazione, causata dal drogaggio, dell'interazione di scambio a corto raggio, al contrario di quanto avviene nei cuprati. Il disordine magnetico sembra invece non aumentare. Attraverso un'analisi della polarizzazione dei fotoni, abbiamo anche rilevato un'attenuazione dell'intensità del picco magnetico. Ciò sembra suggerire la soppressione degli effetti a lunga distanza dell'interazione magnetica e delle dinamiche delle lacune, come lo scambio a tre siti, che nei cuprati portano invece l'intensità del magnone a non diminuire con il drogaggio. I nostri risultati sono in accordo con i precedenti studi, dimostrando una notevole differenza di comportamento fra le due classi di materiali. Per quanto riguarda il ruolo del capping, abbiamo osservato che sostituire STO con LSAT ha un effetto simile al doping, riducendo l'energia associata alle eccitazioni di spin. Il picco magnetico è stato osservato anche nel campione privo di capping: in questo caso l'intensità era simile agli altri campioni non drogati, ma l'energia è risultata prossima a zero.