Stand-alone carbon-based catalyst with isolated nickel sites for electrosynthetic applications

The continuous growth of the chemical market merged with the global warming crisis, has led to the need to develop more efficient routes for industrial chemical processes, with the lowest environmental impact as possible. In order to satisfy this need, several new fields have recently emerged within the domain of catalysis. Single-atom catalysis, being one of the most promising such fields, allows for the design of catalytic materials that merge the benefits of homogeneous and heterogeneous catalysis. Specifically, single-atom electrocatalysis, which uses electricity as a driving force, can offer a highly sustainable way to enhance production rate, especially if the electricity is derived from renewable sources. Despite the great potential of single-atom electrocatalysts, this areas of research is still in its infancy and much work is needed to develop this class of materials. The aim of this project is therefore to contribute to this growing field, developing a stand-alone electrode composed of a single-atom electrocatalyst, that can be applied for electrosynthetic purposes. The electrocatalyst realized is a composite of multi-walled carbon nanotubes and nickel-based carbon nitride material. The material was synthetized by a four-step procedure and characterized by macro- and microstructural techniques. Finally, the model reaction featuring the dehalogenation of 1-bromonaphthalene was assessed using a series of electrochemical methods, exploiting the buckypaper as the working electrode, to assess the catalytic performance, activity and stability of the developed stand-alone film.

La continua crescita del mercato chimico, unita alla crisi per il surriscaldamento globale, ha portato alla necessità di sviluppare vie più efficienti per i processi chimici industriali, con il minor impatto ambientale possibile. Al fine di soddisfare questa esigenza, recentemente sono emersi diversi nuovi campi nell’ambito della catalisi. La catalisi a singolo atomo, uno tra i più promettenti di questi, permette di progettare materiali catalitici che uniscono gli aspetti positivi della catalisi omogenea ed eterogenea. In particolare, l’elettrocatalisi a singolo atomo, sfruttando l’elettricità come driving force, può essere una via altamente sostenibile per aumentare il tasso di produzione, specialmente se l’energia elettrica è prodotta da fonti rinnovabili. Nonostante le grandi potenzialità dei catalizzatori a singolo atomo, questo ambito di ricerca è ancora agli esordi ed è necessario ancora molto lavoro per sviluppare questo tipo di materiali. Lo scopo di questo progetto è dunque di contribuire in questo campo emergente, sviluppando un elettrodo stand-alone costituito da un elettrocatalizzatore a singolo atomo, che possa essere usato per attività elettrosintetiche. L'elettrocatalizzatore realizzato è un composito di nanotubi di carbonio multistrato e di un materiale a base di nichel su nitruro di carbonio. Il materiale è stato sintetizzato con una procedura in quattro step e caratterizzato mediante analisi macro- e microstrutturali. Infine, sfruttando il buckypaper come elettrodo di lavoro, la dealogenazione del 1-bromonaftalene è stata testata, come reazione-modello, attraverso diversi metodi elettrochimici, per valutare le prestazioni catalitiche, l'attività e la stabilità del film stand-alone sviluppato.