A comprehensive model for thermal plasma conversion of methane to hydrogen and carbon

The use of fossil fuels for heating and transport is among the main cause of climate change. The most impacting byproducts of fossil fuels combustion are the NOx and COx. Therefore the European Union has developed a detailed plan for decarbonizing the transport, industry, and heating sectors. The hydrogen production has a key role in the European plans. The usual processes to obtain it from fossil fuels are not environmentally friendly, while the more sustainable methods, such as those exploiting the electrolysers, are not so convenient from an energetic and economical point of view. A promising strategy can be the use of dedicated catalysts to make such processes more economical sustainable. But also the use of plasma can be a possible way to produce hydrogen, with the advantage to use a largely available resource (methane) and not to produce directly carbon dioxide. The aim of this thesis is to investigate in detail the operative conditions that allow to maximize hydrogen production. The chosen approach consists of three steps. The first is to develop a model to describe what happens inside the plasma discharge. This model is functional to understand which temperatures are reached in the discharge and the main features of the plasma discharge. The second step is represented by the definition of the composition of the gaseous mixture exiting the plasma discharge. Here the attention will focus on the species that are formed in different conditions and on which settings allow to maximize the solid formation to reduce the production of acetylene which is considered a byproduct. The third stage will be dedicated to the reaction system after the plasma arc section. It is in this case of key relevance to establish in which conditions the formation of the carbon particulate can be triggered. The main parameters that seem to affect the soot formation are the reactor diameter (thus the residence time) and the temperature profile in cooling zone.

L'uso di combustibili fossili per il riscaldamento e il trasporto è tra le principali cause del cambiamento climatico. I sottoprodotti più impattanti della combustione di combustibili fossili sono NOx e COx. Pertanto, l'Unione Europea ha sviluppato un piano dettagliato per la decarbonizzazione dei settori dei trasporti, dell'industria e del riscaldamento. La produzione di idrogeno ha un ruolo chiave nei piani europei. I processi usuali per ottenerlo da combustibili fossili non sono ecologici, mentre i metodi più sostenibili, come quelli che sfruttano gli elettrolizzatori, non sono così convenienti dal punto di vista energetico ed economico. Una strategia promettente può essere l'uso di catalizzatori dedicati per rendere tali processi più economicamente sostenibili. Ma anche l'utilizzo del plasma può essere una possibile via per produrre idrogeno, con il vantaggio di utilizzare una risorsa largamente reperibile (il metano) e di non produrre direttamente anidride carbonica. Lo scopo di questa tesi è quello di indagare in dettaglio le condizioni operative che consentono di massimizzare la produzione di idrogeno. L'approccio scelto si compone di tre fasi. Il primo è sviluppare un modello per descrivere cosa accade all'interno della scarica di plasma. Questo modello è funzionale per capire quali temperature vengono raggiunte nella scarica e le caratteristiche principali della scarica del plasma. Il secondo step è rappresentato dalla definizione della composizione della miscela gassosa in uscita dalla scarica di plasma. Qui l'attenzione si concentrerà sulle specie che si formano nelle diverse condizioni e su quali impostazioni consentono di massimizzare la formazione di specie solide per ridurre la produzione di acetilene che è considerato un sottoprodotto. La terza fase sarà dedicata al sistema di reazione dopo la sezione dell'arco plasma. È in questo caso di fondamentale importanza stabilire in quali condizioni può essere innescata la formazione del particolato di carbonio. I parametri principali che sembrano influenzare la formazione di fuliggine sono il diametro del reattore (quindi il tempo di permanenza) e il profilo di temperatura nella zona di raffreddamento.