Ultrafast time-resolved XUV spectroscopy in semiconductors

High-Harmonic Generation (HHG) has rapidly become one of the most used table-top sources for coherent extreme-UV and Soft-X radiation thanks to its flexibility and reliability. The rise of this technology in the last decade has made possible its employment in various fields, from diffractive imaging to ultrafast spectroscopy. Among the applications in the spectroscopy field, XUV transient absorption is the physical phenomenon that is collecting most of the scientific interest since it is accessible by means of all-optical techniques. This phenomenon allows the study of those processes in molecules and solid-state materials related to electronic excitation and relaxation, or chemical reactions, with an extremely high temporal resolution. The great potentiality for investigating ultrafast dynamics has to pay the tribute to a series of technical challenges. The most hampering factors are the complexity of HHG setups, the long temporal duration of the experiment, the low XUV generation efficiency, and the naturally small signal-to-noise ratio associated with the transient absorption process. These elements make generally difficult to identify and characterise transient absorption signals. This work presents the laboratory activity on the characterisation of a beamline designed for XUV spectroscopy experiments. The setup adopts a novel technique for the HHG, using a microfluidic device to enhance the XUV production. The data acquisition was performed with an innovative flexible XUV spectrometer (FESTA), which can be operated either in stigmatic or astigmatic configuration on the entire 1-100 nm spectral range, and it is equipped with an XUV polarimeter. The goal of this thesis work is the assessment and optimisation of the setup and the acquisition technique to detect transient absorption dynamics in Semiconductors and metal oxides, such as Silicon, Haematite and perovskites.

La generazione di armoniche di ordine elevato (HHG) è diventata una tra le soluzioni più diffuse tra le sorgenti da laboratorio per produrre radiazione coerente nell'ultravioletto spinto (XUV) e nel Soft-X, grazie alla sua flessibilità e affidabilità. L'ascesa di questa tecnologia nell'ultimo decennio ha reso possibile il suo impiego in diversi campi, come ad esempio imaging diffrattivo o spettroscopia ultraveloce. Tra le applicazioni nel campo della spettroscopia nell'XUV, l'assorbimento transiente è il fenomeno fisico che sta riscuotendo il maggior interesse scientifico in quanto risulta essere accessibile per mezzo di tecniche puramente ottiche. Questo fenomeno consente lo studio di quei processi relativi all'eccitazione e al rilassamento elettronici o a reazioni chimiche in molecole e materiali allo stato solido, con una risoluzione temporale estremamente elevata. La grande potenzialità di investigare dinamiche ultraveloci non è esente da una serie di sfide tecniche. Tra i fattori ostacolanti è possibile nominare la complessità dello stadio di generazione delle armoniche, la durata temporale dell'esperimento, la scarsa efficienza di generazione della radiazione XUV e il modesto rapporto segnale-rumore associato all' assorbimento transiente. Questi elementi rendono generalmente difficile l'identificazione e la caratterizzazione dei segnali legati a questo fenomeno fisico. Questa tesi presenta l'attività di laboratorio incentrata sulla caratterizzazione di una beamline appositamente progettata per esperimenti di spettroscopia XUV. Il setup adotta una tecnologia innovativa per l'HHG, con l'utilizzo di un dispositivo microfluidico per migliorare la produzione di XUV. L'acquisizione dei dati è stata eseguita con uno spettrometro flessibile per l'XUV (FESTA), che può essere adoperato sia in configurazione stigmatica che astigmatica sull'intero range spettrale 1-100 nm, ed è inoltre dotato di un polarimetro XUV. L'obiettivo di questo lavoro è la valutazione e l'ottimizzazione del setup sperimentale e della tecnica di acquisizione per rilevare dinamiche di assorbimento transiente in semiconduttori e ossidi metallici, come Silicio, hematite e perovskiti.