Femtosecond electron and lattice dynamics in the quasi-1D transition metal trichalcogenide ZrTe3

ZrTe3, subject of this thesis work, belongs to the family of charge density wave (CDW) materials. Although initially described in terms of Peierls instability and Fermi surface nesting, the presence of both quasi-one dimensional (quasi-1D) and three dimensional (3D) states within its electronic structure suggests a different description. ZrTe3 represents a perfect playground to study the interplay between the electronic and lattice degrees of freedom in the CDW formation. The goal of this thesis is to tackle this interesting problem by using ultrafast time and angle resolved photoemission spectroscopy (Tr-ARPES). The measured data reproduce the thermal evolution of the 3D bands located near Gamma inside the Brillouin zone, at temperatures much larger than T_CDW, thus indicating that the band structure is highly sensitive to external parameters. A similar modification of the band structure, which consists in a rigid energy shift as large as nearly 52 meV, can be induced at the ultrashort time scale by optical excitation. The sudden energy shift occurs over the entire band structure, and it is accompanied by the excitation of a coherent phonon, which modulates the energy position of the bands. The phonon period is nearly 300 fs, and we attribute it to the oscillation of the atoms along the c axis. The phonon is found to be responsible for a modulation of the band structure as large as nearly 3.8 meV that is caused by the structural modification induced by the phonon. This activity has contributed to clarify the importance of electron-phonon coupling in shaping the band structure of ZrTe3

ZrTe3, oggetto di questo lavoro di tesi, appartiene alla famiglia dei materiali charge density wave (CDW). Sebbene sia stato inizialmente descritto in termini di instabilità di Peierls e di Fermi surface nesting, la presenza di stati quasi unidimensionali (quasi-1D) e tridimensionali (3D) all'interno della sua struttura elettronica suggerisce la necessità di una descrizione differente. Lo ZrTe3 rappresenta un terreno perfetto per studiare l'interazione tra i gradi di libertà elettronici e reticolari nella formazione di CDW. L'obiettivo di questa tesi è affrontare questo interessante problema utilizzando la spettroscopia di fotoemissione ultraveloce risolta nel tempo e nell'angolo (Tr-ARPES). I dati misurati riproducono l'evoluzione termica delle bande 3D situate in prossimità del punto $Gamma$ all'interno della zona di Brillouin, a temperature molto maggiori di T_CDW, indicando così che la struttura delle bande è altamente sensibile ai parametri esterni. Un'analoga modifica della struttura a bande, che consiste in un rigido spostamento in energia di circca 52 meV, può essere indotta nella scala temporale ultraveloce dall'eccitazione ottica. L'improvviso spostamento in energia si verifica sull'intera struttura a bande ed è accompagnato dall'eccitazione di un fonone coerente che modula la posizione energetica delle bande. Il periodo del fonone, attribuito all'oscillazione degli atomi lungo l'asse c, è di circa 300 fs. Il fonone stesso è responsabile di una modulazione della struttura delle bande di circa 3.8 meV la quale è causata dalla modifica strutturale del reticolo cristallino indotta dal fonone. Questa attività ha contribuito a chiarire l'importanza dell'effetto dato dell'accoppiamento elettrone-fonone nella struttura a bande dello ZrTe3