In the beamline of the AuDACE laboratory at Politecnico di Milano, the generation of trains of attosecond pulses through the high-order harmonic generation (HHG) process is exploited to perform attosecond transient reflectance spectroscopy on solid-state samples. A few-cycle infrared (IR) laser pulse acts as a pump beam, exciting the sample and initiating the electron dynamics. The XUV radiation generated by the HHG process, instead, acts as the probe pulse and provides an attosecond time resolution able to follow the electron dynamics occurring in a sub-femtosecond time scale. In this thesis work, I will present pump-probe experiments conducted on MoS2. This material is a transition metal dichalcogenide with a unit cell composed of a layer of Molybdenum stacked between two layers of Sulfur. In recent years, the investigation of such materials has largely increased because they are characterized by unique electronic and optical properties that make them suitable for a huge variety of applications. Before conducting the pump-probe experiments, the MoS2 complex refractive index was retrieved for the first time in the XUV spectral region. To do this, a multi-angle fit on reflectivity data collected at the BEAR beamline of ELETTRA synchrotron radiation facility was made. Finally, attosecond reflectance spectroscopy was performed on few-layer, bilayer and monolayer samples of MoS2 deposited on Si3N4 substrate. In all the samples an interesting differential reflectivity signal was observed and it was interpreted as a manifestation of the pump-induced electrons excitation across the bandgap.

La linea del laboratorio AuDACE al Politecnico di Milano sfrutta la generazione di treni di impulsi ad attosecondi tramite il processo di generazione di armoniche di ordine elevato per condurre tecniche spettroscopiche di riflettività transiente ad attosecondi su campioni a stato solido. Un impulso laser infrarosso (IR) a pochi periodi viene usato come fascio di pompa e, eccitando il campione, dà inizio alle dinamiche elettroniche. La radiazione nell’estremo ultravioletto (XUV) generata dal processo HHG, invece, costituisce l’impulso di sonda e garantisce una risoluzione temporale capace di seguire le dinamiche elettroniche che evolvono in una scala di tempo di centinaia di attosecondi. In questo elaborato, verranno presentati esperimenti di pump-probe condotti su MoS2. Quest’ultimo fa parte della famiglia dei dicalcogenuri dei metalli di transizione ed è caratterizzato da una cella unitaria composta da uno strato di molibdeno posto tra due strati di zolfo. Negli ultimi anni, la ricerca di questi materiali è ampiamente aumentata poiché essi sono caratterizzati da proprietà ottiche ed elettroniche uniche che li rendono adatti per una grande varietà di applicazioni. Prima di condurre gli esperimenti di pump-probe, tramite un fit multi-angolo sui dati di riflettività collezionati alla linea BEAR dell’ELETTRA synchrotron radiation facility è stato estratto per la prima volta l’indice di rifrazione complesso del MoS2 nella regione spettrale dell’estremo ultravioletto. Infine, la spettroscopia ad attosecondi è stata effettuata su campioni composti da un monostrato, da due strati e da più strati di MoS2 depositati su un substrato di Si3N4. In tutti i campioni è stato osservato un interessante segnale di riflettività differenziale che è stato interpretato come una manifestazione dell’eccitazioni di elettroni da banda di valenza a banda di conduzione indotta dall’impulso di pompa.

Attosecond optical spectroscopy of few-layer semiconductors

SABIA, ELISA LILITH
2021/2022

Abstract

In the beamline of the AuDACE laboratory at Politecnico di Milano, the generation of trains of attosecond pulses through the high-order harmonic generation (HHG) process is exploited to perform attosecond transient reflectance spectroscopy on solid-state samples. A few-cycle infrared (IR) laser pulse acts as a pump beam, exciting the sample and initiating the electron dynamics. The XUV radiation generated by the HHG process, instead, acts as the probe pulse and provides an attosecond time resolution able to follow the electron dynamics occurring in a sub-femtosecond time scale. In this thesis work, I will present pump-probe experiments conducted on MoS2. This material is a transition metal dichalcogenide with a unit cell composed of a layer of Molybdenum stacked between two layers of Sulfur. In recent years, the investigation of such materials has largely increased because they are characterized by unique electronic and optical properties that make them suitable for a huge variety of applications. Before conducting the pump-probe experiments, the MoS2 complex refractive index was retrieved for the first time in the XUV spectral region. To do this, a multi-angle fit on reflectivity data collected at the BEAR beamline of ELETTRA synchrotron radiation facility was made. Finally, attosecond reflectance spectroscopy was performed on few-layer, bilayer and monolayer samples of MoS2 deposited on Si3N4 substrate. In all the samples an interesting differential reflectivity signal was observed and it was interpreted as a manifestation of the pump-induced electrons excitation across the bandgap.
DI PALO, NICOLA
ING - Scuola di Ingegneria Industriale e dell'Informazione
4-mag-2023
2021/2022
La linea del laboratorio AuDACE al Politecnico di Milano sfrutta la generazione di treni di impulsi ad attosecondi tramite il processo di generazione di armoniche di ordine elevato per condurre tecniche spettroscopiche di riflettività transiente ad attosecondi su campioni a stato solido. Un impulso laser infrarosso (IR) a pochi periodi viene usato come fascio di pompa e, eccitando il campione, dà inizio alle dinamiche elettroniche. La radiazione nell’estremo ultravioletto (XUV) generata dal processo HHG, invece, costituisce l’impulso di sonda e garantisce una risoluzione temporale capace di seguire le dinamiche elettroniche che evolvono in una scala di tempo di centinaia di attosecondi. In questo elaborato, verranno presentati esperimenti di pump-probe condotti su MoS2. Quest’ultimo fa parte della famiglia dei dicalcogenuri dei metalli di transizione ed è caratterizzato da una cella unitaria composta da uno strato di molibdeno posto tra due strati di zolfo. Negli ultimi anni, la ricerca di questi materiali è ampiamente aumentata poiché essi sono caratterizzati da proprietà ottiche ed elettroniche uniche che li rendono adatti per una grande varietà di applicazioni. Prima di condurre gli esperimenti di pump-probe, tramite un fit multi-angolo sui dati di riflettività collezionati alla linea BEAR dell’ELETTRA synchrotron radiation facility è stato estratto per la prima volta l’indice di rifrazione complesso del MoS2 nella regione spettrale dell’estremo ultravioletto. Infine, la spettroscopia ad attosecondi è stata effettuata su campioni composti da un monostrato, da due strati e da più strati di MoS2 depositati su un substrato di Si3N4. In tutti i campioni è stato osservato un interessante segnale di riflettività differenziale che è stato interpretato come una manifestazione dell’eccitazioni di elettroni da banda di valenza a banda di conduzione indotta dall’impulso di pompa.
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