Scalable nanopatterning of lead halide perovskite quantum dots and their assemblies for directional light emission

Lead halide perovskites (LHP) quantum dots (QDs) have emerged as an attractive material for optoelectronic devices such as light emitting diodes (LEDs), photodetectors and solar cells. Their success is linked to their facile solution-based synthesis, their easily tuneable bandgap in the whole visible spectral range and their narrow and bright emission spectra. In the recent years, many efforts have been done in: improving their stability by working on their surface chemistry and their composition; development of facile protocols for tuning their emission by adjusting the halogen content; and device integration. However, due to their instability and incompatibility with conventional lithographic processes the development of a protocol for their nanoscale patterning is challenging. In this work is presented an approach for the formation of scalable arrays of LHP QDs superlattices. In this approach, nanopatterned substrates are fabricated via nanostencil lithography. The LHP QDs superlattices growth inside the nanopatterns is driven by the morphology of the substrates. With this approach arrays with different shapes and sizes are obtained on different substrates with the smallest feature size ~400 nm and spacing ~200nm. The process is compatible with LHP QDs without compromising their optoelectronic properties. The arrays were further used to analyse their directional emission. The arrays showed anisotropic angular emission dependent on their arrangement in 2D lattices. The angular emission can improve the extern outcoupling efficiency of LHP LEDs.

I punti quantici (QDs) costituiti da perovskiti a base di alogenuro di piombo (LHP) sono emersi come un materiale promettente per dispositivi optoelettronici come diodi ad emissione luminosa (LEDs), fotodetettori e celle solari. Il loro successo è legato alla semplice sintesi in soluzione, all’intervallo di banda facilmente variabile in tutto lo spettro del visibile ed allo stretto e luminoso spettro di fotoluminescenza. Negli ultimi anni sono statti fatti molti sforzi per: migliorarne la stabilità lavorando sulla composizione e sulla chimica superficiale; sviluppare semplici protocolli per regolare la loro emissione variando il contenuto di alogeni; facilitarne l’integrazione in dispositivi. Tuttavia, a causa della loro instabilità e non compatibilità con i processi litografici tradizionali, lo sviluppo di un protocollo per il loro “patterning” a livello nanometrico rimane una sfida. In questo lavoro viene presentato un approccio per la formazione di array di superreticoli di LHP scalabili. In particolare, i substrati vengono fabbricati tramite litografia con nanostencil. La crescita dei sper-reticoli all’interno dei nanopattern è guidata dalla morfologia dei substrati. Con questo approccio è possibile ottenere degli array con diverse geometrie e su diversi substrati, con dimensione minima di ~400 nm e distanziamento di ~200 nm. Il processo è compatibile con LHP QDs senza compromettere le loro proprietà optoelettroniche. È stata poi analizzata l’emissione direzionale degli array, i quali hanno mostrato una emissione angolare anisotropa e dipendente dallo specifico arrangiamento in array 2D. L’emissione angolare può migliorare l’efficienza di accoppiamento esterno in LHP LEDs.