Molecular excitons in dielectric metasurfaces

J-aggregates, consisting of coupled molecular emitters in which the dipole transition moments are naturally aligned, are quantum systems capable of manifesting cooperative behavior leading to an intense burst of highly directional emission. This phenomenon, known as superradiance, has been predicted in theory but its emergence under experimental conditions is hard to achieve. Previous attempts to stimulate superradiance have been attempted by coupling quantum emitters to plasmonic structures, but their intrinsically lossy nature in the visible range has not provided stable enough grounds to induce such cooperative behaviour. Evidence of coupling between the molecular aggregate thin film and the dielectric metasurface is shown through both numerical simulations and experimental angle-resolved photoluminescence measurements. The possibility to further extend this work towards highly directional polaritonic devices is discussed, along with the role that the resonant dielectric metasurface could have in fostering superradiance. Our results suggest that coupling J-aggregates with designer dielectric metasurfaces offers a new way to control the radiative properties of exciton-polaritons in cooperative molecular systems and could lead to the development of ultrabright and fast-switchable light-emitting devices based on the phenomenon of superradiance.

Gli aggregati molecolari di tipo J, composti da emettitori molecolari accoppiati i cui momenti di transizione dei dipoli sono naturalmente allineati, sono stati teoricamente dimostrati essere sistemi quantistici in grado di manifestare un comportamento cooperativo che porta ad una intensa emissione altamente direzionale. Questo fenomeno è noto come "superradiance" e, sebbene possibile in teoria, la sua emergenza in condizioni sperimentali è difficile da dimostrare. In questo progetto, una serie di metasuperfici dielettriche sono state progettate per incrementare l'emissione di uno strato sottile di aggregati J mediante l'effetto Purcell e per controllare la direzionalità di emissione. La natura dielettrica dei nanorisonatori li rende un candidato ideale per questo ruolo a causa delle loro basse perdite ed alto indice di rifrazione nello spettro del visibile. Il ruolo della metasuperficie in questo lavoro è quello di confinare il campo elettromagnetico dell'eccitazione in modo che le bande fotoniche della metasuperficie possano essere popolate dai fotoni emessi dagli aggregati molecolari. Una volta popolate le bande fotoniche, i fotoni che precedentemente non manifestavano alcuna dipendenza dall'angolo di emissione assumono una più marcata direzionalità. Prove dell'interazione tra lo strato sottile di aggregati molecolari e la metasuperficie dielettrica sono presentate sia attraverso simulazioni numeriche che mediante misure di fotoluminescenza a diversi angoli. Viene inoltre discusso il possibile sviluppo di dispositivi polaritonici altamente direzionali ed il ruolo che le metasuperfici potrebbero avere nella promozione della "superradiance". I nostri risultati suggeriscono che l'interazione tra aggregati molecolari e metasuperfici dielettriche sia un nuovo modo per controllare le proprietà radiative degli ecciton-polaritoni negli aggregati molecolari e potrebbe portare allo sviluppo di dispositivi ad emissione intensa e rapida basati sul fenomeno della "superradiance".