First principal investigation of the structure and stability of Ni-Fe layered double hydroxide for water electrolysis

Water electrolysis enables sustainable hydrogen production from water for renewable energy storage, clean transportation fuels, and green industrial applications, promoting decentralized and low-emission energy systems. Ni-Fe layered double hydroxide (LDH) stands out as a promising earth-abundant electrocatalyst for efficient water splitting. The unique layered structure of Ni-Fe LDH offers abundant active sites for water adsorption and electron transfer reactions, facilitating kinetics of both oxygen and hydrogen evolution. By optimizing the rates of these half-reactions, Ni-Fe LDH can drive water splitting at faster rates and lower energy inputs. With its adaptable composition and structure, Ni-Fe LDH provides a cost-effective catalyst for scalable and sustainable hydrogen generation via water electrolysis. This Thesis work employs a computational first-principles methodology to investigate Ni-Fe LDH electrocatalysts for water splitting. A large set of 1560 distinct structures are modeled using CASM software and assessed by DFT for stability and reactivity, identifying optimal structures. Water and interlayer anions are incorporated into these chosen optimum structures to evaluate impacts on oxygen and hydrogen evolution catalysis. This high-throughput modeling approach gives atomic-scale insights to guide the development of highly performant Ni-Fe LDH electrocatalysts, further aided by visualization software like VESTA and ASM. Keywords: Layer Double Hydroxide (LDH), Vienna Ab Initio Simulation Package(VASP), Oxygen Evolution reaction (OER), Amsterdam Modelling Suite (AMS), Clusters Approach to Statistical Mechanics, CASM.

L'elettrolisi dell'acqua consente la produzione sostenibile di idrogeno dall'acqua per lo stoccaggio dell'energia rinnovabile, i combustibili per il trasporto pulito e le applicazioni industriali ecologiche, promuovendo sistemi energetici decentralizzati e a basse emissioni. L'idrossido doppio stratificato (LDH) di Ni-Fe si distingue come un promettente elettro catalizzatore a basso costo per la divisione efficiente dell'acqua. La struttura stratificata unica del LDH di Ni-Fe offre numerosi siti attivi per l'adsorbimento dell'acqua e le reazioni di trasferimento elettronico, facilitando le cinetiche sia dell'evoluzione dell'ossigeno che dell'idrogeno. Ottimizzando le velocità di questi semi reazioni, il LDH di Ni-Fe può favorire la divisione dell'acqua a velocità più elevate e con minori input energetici. Con la sua composizione e struttura adattabili, il LDH di Ni-Fe fornisce un catalizzatore economico per la generazione scalabile e sostenibile di idrogeno tramite elettrolisi dell'acqua. Questo lavoro di tesi utilizza una metodologia computazionale di primi principi per investigare gli elettri catalizzatori di LDH di Ni-Fe per la divisione dell'acqua. Un ampio set di 1560 strutture distinte viene modellato utilizzando il software CASM e valutato con DFT per la stabilità e la reattività, identificando le strutture ottimali. L'acqua e gli anioni interstrato vengono incorporati in queste strutture ottimali scelte per valutare gli impatti sulla catalisi dell'evoluzione dell'ossigeno e dell'idrogeno. Questo approccio di modellazione ad alta velocità fornisce una visione a livello atomico per guidare lo sviluppo di elettro catalizzatori di LDH di Ni-Fe ad alte prestazioni, supportato ulteriormente da software di visualizzazione come VESTA e ASM. Parole chiave Idrossido Doppio Stratificato (LDH), Vienna Ab Initio Simulation Package (VASP ), Reazione di Evoluzione dell'Ossigeno (OER), Amsterdam Modelling Suite (AMS), Clusters Approach to Statistical Mechanics,CASM .