Realization of an ultrafast broadband mid-infrared source for photo-thermal microscopy applications

Non-linear optics has a profound impact across a wide spectrum of scientific and technological applications. Our particular focus lies in accessing the mid-infrared region due to presence of intense vibrational transitions that can be used for chemically selective imaging of biological samples. In this thesis, in particular we exploit two non-linear optical processes - super-continuum generation and difference frequency generation - to realize a broadband ultrafast source covering the range from 6.5 to 10 µm. Starting from a high power oscillator emitting femtosecond pulses at 1.05 µm, we exploit super-continuum generation in a single mode fiber, to spectrally broaden their spectrum to 1.27 µm. The long wavelength part of this supercontinumm is then combined with the remaining pump power at 1.05 µm to produce, by difference frequency generation in an LGS crystal, a broadband idler pulses in the targeted MIR range. The perfomance and the compactness of the developed source makes it of great interest in various domains, including spectroscopy and microscopy. Notably, our work focuses on creating a source tailored for photothermal microscopy applications. Photothermal microscopy is a powerful imaging technique that has garnered increasing attention in recent years due to its ability to provide high-resolution, label-free, and non-invasive imaging of biological and nanomaterial samples. In the first part of this thesis, we provide an introduction to optical microscopy and conduct a comparative analysis between the main vibrational microscopy techniques. Subsequently, we describe the operational principles and the state-of-the-art of photothermal microscopy. In the second part, we describe the main concepts and formulas of the second- and thirdorder order nonlinear processes adopted for the synthesis of MIR radiation. In the third part, we present the results of the simulations of these nonlinear processes and we comment in particular the choice of the nonlinear crystal. In the fourth part, we show a detailed description of the experimental set-up along with the main experimental results for super-continuum generation and difference frequency generation. In the last part of this thesis we propose possible future developments of this work and some applications where our work can be useful for.

L’ottica non-lineare ha un profondo impatto in una vasta gamma di applicazioni scientifiche e tecnologiche. Il nostro obbiettivo è di accedere nella regione del medio-infrarosso, questo perchè la maggior prevalenza di transizioni vibrazionali delle molecole biologiche sono nello spettro infrarosso. In questo lavoro di tesi abbiamo utilizzato due processi ottici non-lineari: generazione di supercontinuo e generazione di frequenza differenza, per realizzare una sorgente a larga banda e ultraveloce nel medio-infrarosso tra 6.5 e 10 µm. Partendo da un oscillatore ad alta potenza che emette impulsi della durata dell’ordine dei femtosecondi a 1.05 µm, abbiamo sfruttato la generazione di supercontinuo utilizzando una fibra a singolo modo, per allargare spettralmente gli impulsi fino a 1.27 µm. La parte ad alte lunghezze d’onda di questo supercontinuo è ricombinata con la rimanente potenza di pompa a 1.05 µm per produrre dalla generazione di frequenza differenza in un cristallo LGS, così da avere impulsi di idler nel medio-infrarosso. Le performance e la compatezza della sorgente sviluppata la rendono di grande interesse per varie applicazioni come la microscopia e la spettroscopia. In particolare, il nostro lavoro ha come obbiettivo la realizzazione di una sorgente adatta per applicazioni di microscopia fototermica. La microscopia fototermica è una potente tecnica per creare immagini che negli ultimi anni ha raccolto crescente attenzione dovuto alla sue abilità di fornire immagini ad alta risoluzione, senza etichette e in modo non-invasivo di immagini di campioni biologici e nanomateriali. All’inizio della tesi forniamo un introduzione generica sul principio di funzionamento di un microscopio ottico e conduciamo un’analisi comparativi degli approcci standard delle microscopie vibrazionali. Successivamente, descriviamo il principio di funzionamento e lo stato dell’arte della microscopia fototermica. Nella seconda parte mostriamo i principali concetti e formule dei processi ottici non lineari del secondo e terzo ordine adottati per la sintesi della radiazione MIR. Nella terza parte della tesi, presentiamo i risultati delle simulazioni che abbiamo condotto dei due processi non-lineari e commentiamo in particolare la scelta del cristallo non-lineare. Nella quarta parte mostriamo il set-up dettagliato e i principali risultati sperimentali per la generazione di supercontinuo e generazione di frequenza differenza. Infine, nell’ultima parte descriviamo i possibili sviluppi futuri e in quali applicazioni il nostro lavoro può essere utile.