Implementation of recent theoretical findings in hydrogen combustion model

European Union has developed a set of targets and associated strategies in order to deal with environmental problems with the purpose of making Europe a Net Zero Emission area. The transition to a sustainable energetic approach requires the development of new systems and the implementation of renewable sources of energy. In this background, hydrogen has turned out as potential player as smart energy carrier for transport sector and domestic and industrial heating. Therefore, the improvement of kinetic modelling for hydrogen combustion assumes a great relevance for its employment. The starting point of this work is the well-trained model for hydrogen combustion developed at the CRECK Modelling Lab of Politecnico di Milano as result of a project involving several international universities in order to define a common state of the art model for hydrogen combustion. Therefore, this work focuses on updating the kinetic model with some recent theoretical findings. From the literature, a data collection of characteristic combustion phenomena such as ignition delay time and laminar flame speed has been carried out and then, a comparison is performed with the current CRECK model and with the NUIGMech model, thanks to the ongoing collaboration with the University of Ireland at Galway. Therefore, the operative conditions in which the CRECK model shows worse predictive capabilities have been highlighted. Consequently, the model is updated in three steps: modification of HO2 self-reaction (from the work of Klippenstein et al., 2022), the addition of termolecular reactions (from the work of Burke, Klippenstein, 2017) and the implementation of Bath Gas Mixture Rules for H+O2(+M)=HO2(+M) (from the work of Burke et al., 2021). The various versions of the model have been pre-processed and then simulated in the conditions previously selected in OpenSMOKE++ to analyse the change of the predictive behaviour. In the end, an updated version of the model including the three modifications has been analogously tested, showing according to the conditions better or worse performances: the ignition delay time has been decreased and the result is under predictive with respect to the experimental data at high pressures, conversely, laminar flame speed predictions are improved in conditions of intermediate initial pressures and high temperatures in air, and low initial pressure in oxycombustion. The result is not a final-use model: this is a case study to study the impact of recent theoretical findings and the consequent representation of molecular scale phenomena in a more rigorous way.

L’Unione Europea ha elaborato una serie di obiettivi e strategie associate per affrontare i problemi ambientali al fine di fare dell'Europa un'area a emissioni nette zero. La transizione verso un approccio energetico sostenibile richiede lo sviluppo di nuovi sistemi e l'implementazione di fonti energetiche rinnovabili. In questo contesto, l'idrogeno si è rivelato un potenziale attore nel settore dei trasporti e della produzione di energia in ambito domestico e industriale. Pertanto, il miglioramento della modellazione cinetica per la combustione dell'idrogeno assume una grande importanza per il suo impiego. Il punto di partenza di questo lavoro è il modello well-trained per la combustione dell'idrogeno sviluppato presso il CRECK Modelling Lab del Politecnico di Milano come risultato di un progetto che coinvolge diverse università internazionali al fine di definire un modello comune per la combustione dell'idrogeno. Pertanto, questa tesi si concentra sull'aggiornamento del modello cinetico con alcune recenti scoperte teoriche. Dalla letteratura, è stata effettuata una raccolta di dati su fenomeni di combustione caratteristici come ignition delay time e laminar flame speed e successivamente, viene eseguito un confronto con l'attuale modello CRECK e con il modello NUIGMech, grazie alla collaborazione in corso con University of Ireland di Galway. Pertanto, sono state evidenziate le condizioni operative in cui il modello CRECK mostra capacità predittive peggiori. Di conseguenza, il modello viene aggiornato in tre passaggi: modifica della HO2 self-reaction (dal lavoro di Klippenstein et al., 2022), l'aggiunta di reazioni termolecolari (dal lavoro di Burke, Klippenstein, 2017) e l'implementazione di Bath Gas Mixture Rules per H+O2(+M)=HO2(+M) (dal lavoro di Burke et al., 2021). Le varie versioni del modello sono state pre-processate e simulate nelle condizioni precedentemente selezionate in OpenSMOKE++ per analizzare il cambiamento del comportamento predittivo. Alla fine, una versione aggiornata del modello che include le tre modifiche è stata testata in modo analogo, mostrando, in base alle condizioni, prestazioni migliori o peggiori: l’ignition delay time è stato ridotto e il risultato è inferiore rispetto ai dati sperimentali ad alte pressioni, al contrario, il comportamento delle laminar flame speeds è migliorato in condizioni di pressioni iniziali intermedie e temperature elevate in aria come a bassa pressione iniziale in ossicombustione. Il risultato non è un modello final-use: si tratta di un case study per studiare l'impatto di recenti scoperte teoriche e la conseguente rappresentazione dei fenomeni su scala molecolare in modo più rigoroso.