Compression and characterization of mid-infrared femtosecond pulses for coherent Soft X-Ray generation

This thesis work aims at designing and realising a beamline capable of generating ultrashort pulses in the middle-infrared (MID-IR) and soft X-ray (SXR) spectral region for use in an optical setup for ultrafast electronic spectroscopy of atoms, molecules, or solids. The SXR spectral region is of great experimental interest because, at these energies, each chemical element exhibits a unique absorption spectrum, dependent on the chemical bond to which the atom is subjected. When this characteristic is combined with an extremely short temporal duration of these pulses of only a few hundred attoseconds (10^−18 s), it becomes possible to observe electronic dynamics of matter, such as photo-induced processes, on their natural temporal evolution scale and with atomic resolution. The temporal characterization of pulses in the MID-IR is necessary to generate isolated ultrashort SXR pulses, enabling high temporal resolution. In this thesis, ultrashort MID- IR pulses were compressed and characterized. The compression occurred through spectral broadening in hollow core fiber (HCF), followed by dispersion compensation using chirped mirrors and propagation through CaF2 windows. The SHG-FROG technique was applied for the temporal characterization of the infrared pulses. For pulses centered at a wavelength of 1300 nm with an energy of 0.86 mJ, the achieved temporal duration is less than 11 fs, corresponding to 2.5 optical cycles, with a residual spectral phase of third order (TOD) and higher. Finally, attosecond pulses were generated using the high harmonic generation (HHG) technique. This involves focusing MID-IR pulses into a cell filled with noble gas. The generated pulses contain photons with energies exceeding 75 eV and fluxes of ~ 10^4 ph/s/eV just before the CCD camera, both limited by the inability to increase the pressure beyond the experimental availability. Therefore, the results confirmed the need to replace the current generation cell geometry with one featuring high atomic density at the generation point. This operation can be carried out without any other necessary major changes to the constructed beamline.

Questo lavoro di tesi ha come scopo la progettazione e la realizzazione di una beamline atta alla generazione di impulsi ultrabrevi nella regione spettrale dell’infrarosso e dei raggi X molli, da usare in un setup ottico per spettroscopie elettroniche ultraveloci di atomi, molecole o solidi. La regione spettrale dei raggi X molli ricopre grande interesse sperimentale, poiché a tali energie ogni elemento chimico presenta uno spettro di assorbimento univoco, dipendente anche dal legame chimico a cui l’atomo è soggetto. Quando questa caratteristica è combinata con una brevissima durata temporale degli impulsi di soli centinaia di attosecondi (10^−18 s) è possibile osservare le dinamiche elettroniche della materia, ad esempio foto-indotte, nella loro naturale scala temporale evolutiva, e con risoluzione atomica. La caratterizzazione temporale degli impulsi nell’infrarosso è necessaria per poter generare impulsi ultrabrevi di raggi X molli isolati, grazie ai quali si può ottenere l’elevata risoluzione temporale. Per questo motivo, in questa tesi si sono compressi e caratterizzati impulsi infrarossi ultrabrevi. La compressione è avvenuta per mezzo di allargamento spettrale in fibra ottica cava e successiva compensazione della dispersione tramite chirped mirrors e propagazione in finestre di CaF2. La tecnica di SHG-FROG è stata applicata per la caratterizzazione temporale degli impulsi infrarossi. Per impulsi centrati alla lunghezza d’onda di 1300 nm, aventi un energia pari a 0.86 mJ, la durata temporale raggiunta è inferiore ad 11 fs, corrispondente a 2.5 cicli ottici, con una fase spettrale residua di terzo ordine (TOD) e maggiore. Infine, sono stati generati impulsi ad attosecondi tramite la tecnica di generazione di armoniche di ordine elevato (HHG). Quest’ultima consiste nella focalizzazione degli impulsi infrarossi in una celletta riempita di gas nobile. Gli impulsi generati contengono fotoni fino ad energie >75 eV con flussi ~10^4 ph/s/eV appena prima della CCD camera, entrambi limitati dall’impossibilità di aumentare la pressione oltre a quanto sperimentato. Dunque il risultato ha confermato la necessità di sostituire la geometria della celletta di generazione corrente con una ad alta densità atomica nel punto di generazione. Questa operazione potrà essere eseguita senza altri significativi cambiamenti necessari nella beamline costruita.