Ultrafast optical manipulation of light-matter interactions in microcavities of atomically thin MoS2

Reduced Coulomb screening in monolayers of Transition Metal Dichalcogenides (TMDs) leads to excitons with high binding energies (up to 0.5 eV) and large oscillator strengths [1]. Hybridization between inter- and intralayer excitons can also occur in TMD bilayers, giving rise to dipolar excitons with high oscillator strength [2]. All those excitonic degrees of freedom can be exploited to achieve high nonlinearities, when TMDs are strongly coupled to light in optical microcavities. Studies of polaritons nonlinearities in TMDs are of key importance to understand the nonlinear interactions at the basis of several coherent optical processes (lasing, optical parametric scattering, Bose-Einstein condensation) or for ultrafast optical switches. However, observations of their ultrafast temporal dynamics and exploitations of their highly nonlinear properties remain elusive. In this thesis I contributed to performing broad-band pump-probe spectroscopy experiments at cryogenic temperatures in a custom-made microscope [3] to study hBN-encapsulated bilayers of MoS2 placed in optical microcavities. Strong nonlinear interactions of exciton-polaritons lead to highly nonlinear effects owing to enhanced phase-space filling effects of hybridized interlayer excitons [4]. We probe the ultrafast dynamics of exciton-polaritons in such systems by exciting the cavities with femtosecond pulses and measuring the transient differential reflectivity. We first excited cavities with pulses resonant with intralayer excitons, then resonant with hybridized interlayer excitons. Finally, we repeated the experiments exciting cavities with two subsequent pulses delayed by 4ps. I postprocessed data with MATLAB to create meaningful graphs, revealing rich polariton dynamics, including rapid energy shifts within hundreds of femtoseconds, indicative of strong to weak coupling regime switching. Data from double pump pulse experiments show the capability to achieve optical switching with 250 GHz. These studies open new conceptual pathways for the applicability of TMD semiconductors. The insights provided can be pivotal for the development of TMD based all optical logic gates and polariton neural networks.

La ridotta schermatura di Coulomb in monolayer di Dichalcogenuri di Metalli di Transizione (TMD) porta alla formazione di eccitoni con elevate energie di legame (fino a 0,5 eV) ed elevato assorbimento ottico [1]. L'ibridazione tra eccitoni inter e intralayer può anche verificarsi nei bilayer di TMD, dando luogo a eccitoni dipolari con elevate forze oscillatrici [2]. Tutti questi gradi di libertà eccitonici possono essere sfruttati per ottenere non linearità elevate quando i TMD sono fortemente accoppiati alla luce nelle microcavità ottiche. Gli studi sulle non linearità dei polaritoni nei TMD sono di fondamentale importanza per comprendere le interazioni non lineari alla base di diversi processi ottici coerenti (lasing, scattering parametrico ottico, condensati di Bose-Einstein) o per gli interruttori ottici ultraveloci. Tuttavia, le osservazioni della loro dinamica temporale ultraveloce e lo sfruttamento delle loro proprietà non lineari rimangono sfuggenti. In questa tesi ho contribuito a condurre esperimenti di spettroscopia pump-probe a banda larga a temperature criogeniche in un microscopio realizzato su misura [3] per studiare bilayer di MoS2 racchiusi in hBN e posizionati in microcavità ottiche. Le forti interazioni non lineari dei polaritoni eccitonici portano a effetti altamente non lineari, a causa di un incremento degli effetti di saturazione ottica per il principio di esclusione di Pauli degli eccitoni interlayer ibridati [4]. Sondiamo la dinamica ultraveloce dei polaritoni eccitonici in tali sistemi eccitando le cavità con impulsi nei femtosecondi e misurando la riflettività differenziale transiente. Inizialmente abbiamo eccitato le cavità con impulsi risonanti con gli eccitoni intralayer, successivamente con impulsi risonanti con gli eccitoni interlayer ibridati. Infine, abbiamo ripetuto gli esperimenti eccitando le cavità con due impulsi successivi ritardati di 4 ps. Ho elaborato i dati con MATLAB per creare grafici significativi, rivelando una ricca dinamica di polaritoni, compresi rapidi spostamenti energetici entro centinaia di femtosecondi, indicativi del passaggio dal regime di accoppiamento forte a quello debole. I dati provenienti dagli esperimenti a doppio impulso mostrano la capacità di ottenere un commutatore ottico a 250 GHz. Questi studi aprono nuove vie concettuali per l'applicabilità dei semiconduttori TMD. I risultati ottenuti possono essere decisivi per lo sviluppo di porte logiche ottiche totalmente basate su TMD e reti neurali di polaritoni.