Time-Resolved High-Order Harmonic Generation in Tellurium

High-order harmonic generation (HHG) has been extensively used as a tool for ultrafast spectroscopy in atomic and molecular gases. The experimental results are correctly predicted by a classical three-step model or, if necessary, by a semi-classical approach. More recently, the advancements in intense ultrafast lasers have opened the possibility of HHG in solid media. Theoretically, the mechanisms underneath solid-state HHG are more complicated than in the gas-phase counterpart; in particular, both an interband and an intraband current contribute. Separating the effects of these two mechanisms has been a difficult task, since they are closely linked. The harmonics generated by solids have been proven to be very sensitive to ultrafast variations in the band structure; therefore, the technique appears as a prime candidate for probing these changes in an all-optical, time-resolved way. In this thesis work, the development of a time-resolved HHG (tr-HHG) setup in reflection configuration is presented, as well as the results of the experiment performed on a tellurium sample. This novel technique, in which the harmonics signal is obtained as a function of the delay between a pump and probe pulses, allowed us to observe the temporal dynamics of the harmonics. Many harmonic orders presented a depletion in intensity after the initial excitation, followed by an exponential recovery toward equilibrium. The recovery times are compatible with the timescale of electronic dynamics in the band structure, giving an indication of the dominant mechanism behind each harmonic order. The presence of coherent oscillations during the recoveries, with common dominant frequencies among most harmonic orders, suggested the presence of phonon modes as an additional pathway for the sample’s return to its pre-excitation state. Interpretations based on multi-phonon processes and red-shifts due to the impulsive softening of the lattice were considered, too. However, a confident interpretation will be found only after the development of an appropriate theoretical model.

La generazione di armoniche di ordine elevato (HHG) è stata ampiamente utilizzata come strumento per la spettroscopia ultraveloce nei gas atomici e molecolari. I risultati sperimentali sono correttamente previsti da un modello classico a tre fasi o, se necessario, da un approccio semiclassico. Più di recente, i progressi dei laser intensi ultrarapidi hanno aperto la possibilità di generare HHG nei solidi. Teoricamente, i meccanismi alla base dell’HHG nello stato solido sono più complicati rispetto alla controparte in fase gassosa; in particolare, contribuiscono sia una corrente interbanda che una intrabanda. Separare gli effetti di questi due meccanismi è stato un compito difficile, poiché sono strettamente legati. Le armoniche generate dai solidi si sono dimostrate molto sensibili alle variazioni ultrarapide della struttura a bande degli elettroni; pertanto, la tecnica appare come un candidato privilegiato per sondare questi cambiamenti in modo completamente ottico e risolto nel tempo. In questo lavoro di tesi, vengono presentati lo sviluppo di un setup HHG risolto nel tempo (tr-HHG) in configurazione di riflessione e i risultati dell’esperimento eseguito su un campione di tellurio. Questa tecnica innovativa, in cui il segnale armonico è ottenuto in funzione del ritardo tra un impulso di pump e uno di probe, ci ha permesso di osservare la dinamica temporale delle armoniche. Molti ordini di armoniche hanno presentato un calo di intensità dopo l’eccitazione iniziale, seguito da un recupero esponenziale verso l’equilibrio. I tempi di recupero ottenuti sono compatibili con le dinamiche elettroniche nella struttura a bande, fornendo un’indicazione del meccanismo dominante per ogni ordine di armoniche. La presenza di oscillazioni coerenti durante il recupero esponenziale, con frequenze dominanti comuni tra la maggior parte delle armoniche, ha suggerito la presenza di modi fononici come percorso aggiuntivo per il ritorno del campione allo stato di pre-eccitazione. Sono state prese in considerazione anche interpretazioni basate su processi multifononici e il red-shift dovuto al softening impulsivo del reticolo. Tuttavia, un’interpretazione sicura potrà essere trovata solo dopo lo sviluppo di un modello teorico appropriato.