Understanding the effect of water and Silica-to-Alumina ratio on the low-T NH3-SCR reaction over Cu-CHA for NOx emission control from the diesel engine exhaust

Nitrogen oxides (NOx) always present significant challenges regarding diesel engine vehicle emissions reduction. Because of the damage that NOx emissions cause to the environment and to human health, it is now essential to follow strict European rules. To solve these issues, ammonia-based Selective Catalytic Reduction (NH3-SCR) has become an advanced technique for reducing NOx emissions. In this catalytic system, NOx, which is mostly made up of NO and NO2, are reduced by NH3, which produces harmless species like H2O and N2. The catalyst's characteristics are essential for improving SCR performance and satisfying regulatory requirements. Researchers generally agree that, under typical SCR reaction circumstances, two different kinds of isolated Cu active sites (ZCuIIOH and Z2CuII) coexist and are coordinated with the zeolite framework. Both types of sites participate in a Cu/redox process. During the Reduction Half-Cycle, Cu moves from +2 to +1, and during the Oxidation Half-Cycle, it goes from +1 to +2 A comprehensive knowledge of the SCR redox chemistry was made possible by the links of RHC and OHC, which made it easier to anticipate steady-state Standard SCR conditions. We found that the impact of H2O depends on the catalyst formulation. Water exhibits modest influence on steady-state deNOx activity at high SAR, but it greatly enhances the Cu redox state by inhibiting RHC and promoting OHC. On the other hand, H2O's effect on RHC changes from inhibition to promotion with decreasing SAR, while OHC is continuously encouraged. We found that the RHC rate decreased with decreasing Al density at a given water content, little impacting OHC. Consequently, when Si/Al increases, less deNOx activity is seen.

La questione della riduzione delle emissioni dei veicoli a motore diesel riguarda soprattutto gli ossidi di azoto (NOx). A causa dei danni che le emissioni di NOx causano all'ambiente e alla salute umana, è ora fondamentale rispettare rigide regole europee. La riduzione catalitica selettiva basata sull'ammoniaca (NH3-SCR) è una tecnica avanzata per ridurre le emissioni di NOx per risolvere questi problemi. I due tipi di siti attivi di rame isolati (ZCuIIOH e Z2CuII) coesistono con la struttura della zeolite e sono coinvolti in un processo Cu/redox. Il rame passa da +2 a +1 durante il ciclo di riduzione e da +1 a +2 durante il ciclo di ossidazione. L'obiettivo è ottenere una comprensione più approfondita dei fattori che influenzano maggiormente il processo redox, in particolare l'impatto dell'acqua e del rapporto silice-allumina e, di conseguenza, l'efficacia nella riduzione del NOx. Ciò fornisce informazioni importante riguardo le emissioni sempre più stringenti. L'unione di RHC e OHC ha reso possibile la conoscenza della chimica redox SCR. Ciò facilita la previsione delle normali condizioni stazionarie SCR. In condizioni stazionarie a SAR elevato, l'acqua ha un impatto minimo sull'attività deNOx, ma inibisce l'RHC e promuove l'OHC. Al contrario, diminuendo il SAR, l'effetto dell'acqua su RHC cambia da un'inibizione an una promozione. L'OHC è sempre incoraggiato. La velocità di riduzione diminuisce al diminuire della densità di alluminio. Di conseguenza, l'attività deNOx diminuisce con l'aumento di Si/Al.