Attosecond electron dynamics in monocrystalline diamond

Achieving field-driven charge carrier control in matter is of paramount importance and can pave the way towards the development of new, petahertz-scale electronics. In this context, wide band-gap dielectrics emerge as the most promising materials, with their fast response times and quick recovery of the equilibrium conditions after the light-driven excitation. The physical processes governing the interaction of a wide-gap system with a strong field, however, are not fully understood yet. In this thesis, we study the time-resolved response of a diamond monocrystal, when exposed to an intense near-infrared field, with attosecond all-optical spectroscopy in reflection geometry. The wide range of photon energies accessed by the investigation, from 20 to 45 eV, in tandem with synergistic theoretical calculations based on time-dependent density functional theory, allows resolving the different electron states and physical processes that simultaneously come into play. The dynamics are jointly determined by multiple transitions within the material band structure, interrogated by the attosecond probe. To disentangle the contributions due to the different transitions, we resort to an orbital decomposition of the material response. The time-resolved evolution of the dielectric function is only reproduced by the coherent superposition of individual transition contributions. The excitation is initiated by the intense pump pulse. At the investigated photon energies, we prove the dynamics to be virtual: the experimental observations are not influenced by photoinjection across the band gap, but rather by the transient, field-driven changes in the electron states. While previous investigations in matching light-matter interaction regimes ascribe the observations to intraband motion, the wide photon energy range and a refined theoretical decomposition of the pump-induced effects allow concluding that vertical coupling of different subbands cannot be neglected: the material response is determined by the complex interplay between intra- and inter-band phenomena. For the first time, therefore, we discuss interband effects on electron dynamics of a purely virtual nature.

Ottenere il controllo attivo dei portatori di carica nella materia, mediante l’utilizzo di impulsi di luce, è di fondamentale importanza e può portare allo sviluppo di una nuova elettronica sulla scala del petahertz. In questo contesto, i dielettrici ad ampia band-gap sono i materiali più promettenti, con i loro tempi di risposta brevi e il rapido ripristino delle condizioni di equilibrio dopo l'eccitazione indotta dalla luce. I processi fisici che governano l’interazione di un sistema ad ampia gap con un campo intenso, tuttavia, non sono ancora del tutto compresi. In questa tesi, studiamo la risposta risolta nel tempo di un monocristallo di diamante, esposto ad un campo intenso nel vicino infrarosso, con spettroscopia ottica ad attosecondi in geometria di riflessione. L’ampio spettro di energie investigate dall’esperimento, da 20 a 45 eV, in tandem con calcoli teorici basati sulla time-dependent density functional theory, consente di risolvere i diversi stati elettronici coinvolti e i processi fisici che entrano in gioco simultaneamente durante l’interazione luce-materia. La dinamica, infatti, è determinata da molteplici transizioni all'interno della struttura della banda del materiale, interrogata dall’impulso ad attosecondi. Per districare i contributi dovuti alle diverse transizioni, si ricorre ad una decomposizione orbitale della risposta materiale. L'evoluzione nel tempo della funzione dielettrica è descritta mediante la sovrapposizione coerente dei singoli contributi associati alle diverse transizioni. L'eccitazione viene indotta dall'intenso impulso infrarosso di pompa. Alle energie studiate sperimentalmente, dimostriamo che la dinamica è virtuale: le osservazioni sperimentali non sono influenzate dalla foto-iniezione attraverso la band gap, ma piuttosto dai cambiamenti transitori, indotti dal campo, negli stati degli elettroni. Mentre studi precedenti effettuati nello stesso regime di interazione luce-materia attribuiscono le osservazioni all’accelerazione di cariche all’interno di una stessa sottobanda, l'ampio intervallo di energia dei fotoni e una raffinata scomposizione teorica degli effetti indotti dalla pompa consentono di concludere che l'accoppiamento verticale di diverse sottobande non può essere trascurato: la risposta del materiale è determinata dalla complessa interazione tra fenomeni intra e inter-banda. Per la prima volta, quindi, si discutono effetti interbanda nel contesto di dinamiche elettroniche puramente virtuali.