Optical spectroscopy on thin films of CaIrO3

Spin-orbit coupling arises as a fundamental effect in 5d transition metal compounds, where its contribution cannot be regarded as a perturbation. In particular, in transition metal oxides with 5d valence electrons, the interplay between moderate on-site Coulomb repulsion, the driving force of correlated physics, and SOC leads to the emergence of new phases of matter. In between such phenomena, considerable focus has been directed towards iridate oxides, in which a new mechanism for the emergence of a correlated insulator has been proposed, driven by the collaboration of spin-orbit coupling and correlations, namely a spin-orbit assisted Mott insulator. Iridate compounds with a 5d5 configuration are characterized by the presence of a peculiar magnetic moment, arising from the entanglement between the l = -1 effective orbital momentandthespinofthesinglet2g hole, known as the spin-orbit entangled J eff = 1/2 moment. This picture is well captured by RIXS, where the on-site spin-orbital excitations are boosted and the excitation from the J = 1/2 ground state to the J = 3/2 quartet can be clearly seen. In between these materials, some compounds display a weak insulating character, at the edge to a correlated semi-metallic state, together with a much broader spin-orbit excition at 3/2λ, leading to the idea that the ground state is not represented by a J eff = 1/2 doublet but rather by a more complex kind of local moment, i.e. a multipolar moment that can be discussed in terms of hidden order. The insurgence of the insulating state itself has been proposed to be a fingerprint of the presence of a higher order in magnetization density (M. Lezaic, Research Centre Jülich, private communication). During the course of this work a 55.3 nm thin film of CaIrO3 has been probed via linear optical spectroscopy (ellipsometry and Fourier-transform spectroscopy). Overall, the results agree with previous reports in the literature but do not allow us yet to decide about the existence or precise value of a small Mott gap. In the future, these results can provide a benchmark for theoretical approaches. As a further outlook, we mention that the research will continue in May 2024, at the ESRF beamline ID20 with the goal of exploring magnetic excitations of a possible magnetic multipolar order.

L’accoppiamento di spin-orbita emerge come un effetto fondamentale nei metalli di transizione 5d, dove il suo contributo non può essere considerato secondo un approccio perturbativo. In particolare, nei metalli di transizione con elettroni di valenza 5d, l’interazione tra la moderata repulsione Coulombiana su singolo sito, forza motrice della fisica correlata, e l’accopiamento SO porta all’emergere di nuove fasi della materia. Tra questi fenomeni, un’attenzione particolare è stata concentrata verso gli ossidi di iridio, per i quali è stato proposto un nuovo meccanismo per l’insorgenza di un isolante correlato, guidato dalla collaborazione di spin-orbita e correlazioni, ossia un isolante di Mott assistito spin-orbita. I composti iridati con una configurazione elettronica 5d5 sono caratterizzati dalla presenza di un momento magnetico particolare, derivante dall’entanglement tra il momento orbitale efficace l=-1e lo spin di una singola lacuna nella shell t2g, noto come il momento spin-orbita entangled J eff =1/2. Quest’immagine è ben catturata dalla spettrscopia RIXS, dove eccitazioni di spine orbitali in singolo sito vengono evidenziate e la transizione tra lo stato fondamentale J = 1/2 e il quartetto J = 3/2 sono facilmente osservabili. Tra questi materiali, alcuni presentano un carattere debolmente isolante, alconfine con un semimetallo correlato, assieme ad un picco molto più ampio relativo all’eccitone di spin-orbita, portando così all’idea che lo stato fondamentale non sia rappresentato da un doppietto J eff = 1/2 ma piuttosto da un momento locale più complesso, ossia un momento multipolare, considerabile in termini di un ordine non visibile. L’insorgere del carattere isolante è stato proposto di per sè come una traccia della presenza di un ordine superiore della densità di magnetizzazione (M.Lezaic, Centro di Ricerca di Jülich, comunicazione privata). Nel corso di questo lavoro un film sottile di 55.3 nm è stato studiato attraverso tecniche di spettroscopia ottica (ellissometria e spettroscopia Fourier). Nel complesso, i risultati concordano con quanto riportato in precedenza in letteratura ma non consentono di stabilire ne riguardo l’esistenza ne la dimensione di un eventuale gap di Mott. In futuro, questi risultati potranno fornire un punto di riferimento per approcci teorici. Come ulteriore prospettiva, menzioniamo che la ricerca proseguirà nel maggio 2024, presso la beamline ID20 (ESRF), con l’obiettivo di esplorare eccitazioni magnetiche di un possibile ordine magnetico multipolare.