Comb-assisted stimulated Raman scattering spectroscopy of molecular hydrogen

Hydrogen serves as a benchmark system for testing quantum electrodynamics and physics beyond the standard model by conducting highly accurate measurements of its transition frequencies and comparing the result with theoretical calculations. Discrepancies between experiments and theory serve as clues that physics beyond the standard model is at play, and that additional effects (dark matter/dark energy, fifth forces...) must be included in the calculations. This is a quest which is ongoing by a few decades, and involves multiple optical techniques on a variety of isotopes in its atomic or molecular state, neutral or charged. Comparing different techniques helps to manage systematic experimental errors, while probing different species and transitions allows to identify shortcomings in the theory. Recently, this group has developed a spectrometer exploiting stimulated Raman scattering paired with optical frequency comb referencing of the pump and Stokes lasers for absolute frequency calibration. It employs a pump laser emitting at a fixed wavelength of 737.6 nm and a Stokes laser sweeping over 10 GHz around 1064 nm. This configuration lets probe the Q(1) line of the fundamental rovibrational band around 4155.25 cm–1. The Raman interaction takes place in H2 inside a multi-pass cell where temperature and pressure are actively stabilized. To accurately obtain the unperturbed transition frequency, it is necessary to measure spectra at extremely low pressures, where collisional effects such as Dicke Narrowing and pressure shift are reduced. However, in such conditions, the low density of the gas and the weak Raman effect prevented the acquisition of spectra with useful signal-to-noise ratio. To overcome this limitation, a complex extrapolation procedure has been devised, which nonetheless limits the accuracy of the retrieved Q(1) transition frequency. To obtain more refined extrapolations, it is necessary to improve the performances of the spectrometer, making it capable to pursue measurements of Q branch transitions in a lower pressure regime (below 50 mbar). This is the aim of this work, in which the limitations of the previous measurement scheme, that required the averaging of multiple spectral scans with relatively high signal-to-noise ratio to obtain a final spectrum to be fitted to obtain the transition frequency, has overcome. It has been developed an algorithm that allows to track over long time the absolute value of the detuning between pump and Stokes, thus permitting to average many low-pressure, low-SNR spectral scans to obtain an averaged final spectrum suitable for metrological determination of spectroscopic parameters. The algorithm is first tested on high-pressure data, then it is demonstrated its usefulness by producing high-SNR spectra at pressures as low as 10 mbar. In the conclusion such measurements are analyzed to obtain a value for the Q(1) transition frequency and evaluate new sources of uncertainty that were negligible at high pressure but are dominant in this regime. This work paves the way for the incorporation of lowpressure data into a multi-pressure data analysis framework to obtain highly-accurate transition frequencies of the whole fundamental rovibrational band of hydrogen.

L’idrogeno molecolare funge da sistema di riferimento per testare teorie di elettrodinamica quantistica e fisica al di là del modello standard mediante misure estremamente accurate delle sue frequenze di transizione e il confronto dei risultati con i calcoli teorici ab-initio. Le discrepanze tra i risutati teorici e sperimentali forniscono indizi sulla possibile presenza di una fisica al di là del modello standard e che altri effetti (quali materia/energia oscura, quinta interazione...) potrebbero dover essere inclusi nei calcoli. Questa è una tematica di ricerca attiva da alcuni decenni coinvolgendo misure effettuate con diverse tecniche ottiche su una varietà di isotopi nel loro stato atomico o molecolare, neutri o carichi. Il confronto tra diverse tecniche aiuta a contenere gli errori sperimentali sistematici, mentre l’indagine di diverse specie e transizioni permette di individuare potenziali lacune nella teoria. Recentemente, questo gruppo ha sviluppato uno spettrometro che sfrutta lo scattering Raman stimolato abbinato ad un pettine di frequenze ottiche per la calibrazione assoluta in frequenza dei laser di pump e Stokes. Esso impiega un laser di pump che emette a una lunghezza d’onda fissa di 737.6 nm e uno di Stokes che oscilla su un intervallo di 10 GHz intorno a 1064 nm. Questa configurazione consente di sondare la linea Q(1) della banda rovibrazionale fondamentale intorno a 4155.25 cm–1. L’interazione Raman con l’idrogeno avviene all’interno di una cella multipasso, dove temperatura e pressione sono attivamente stabilizzate. Per ottenere con precisione la frequenza di transizione non perturbata, è necessario misurare spettri a pressioni estremamente basse, dove gli effetti collisionali come il Dicke narrowing e lo scostamento di pressione sono ridotti. Tuttavia, in tali condizioni, la bassa densità del gas e il debole segnale Raman hanno impedito l’acquisizione di spettri con un buon rapporto segnale-rumore (SNR). Per superare questa limitazione, è stato ideato un complesso procedimento di estrapolazione, che tuttavia limita la precisione della frequenza di transizione Q(1) ottenuta. È necessario migliorare le prestazioni dello spettrometro, rendendolo in grado di effettuare misurazioni delle transizioni del ramo Q in un regime di bassa pressione (minore di 50 mbar). Questo è l’obiettivo di questo lavoro, in cui vengono superate le limitazioni dello schema di misura precedente, che richiedeva SNR relativamente alto su singola misura,per ottenere uno spettro finale mediato il cui fit forniva la frequenza di transizione. È stato dunque sviluppato un algoritmo che consente di monitorare per lunghi intervalli di misura il valore assoluto del detuning tra pump e Stokes, consentendo così di mediare molteplici spettri, anche a bassa pressione e a basso SNR,per ottenere uno spettro mediato con un rapporto segnale rumore sufficiente per misurazioni di tipo metrologico. L’algoritmo è stato prima testato su dati ad alta pressione, successivamente ne è stata dimostrata l’efficacia su spettri a bassa pressione, fino a 10 mbar. Tali misurazioni vengono analizzate per ottenere la frequenza di centro riga della transizione Q(1), e vengono valutati contributi di incertezza, che ad alta pressione erano trascurabili. Questo lavoro rende possibile l’inclusione di dati ottenuti in regimi di bassa pressione in un quadro di analisi dati multi-pressione per ottenere frequenze di transizione estremamente accurate dell’intera banda rovibrazionale fondamentale dell’idrogeno.