Development of edible ph sensors based on electrolyte-gated organic transistors

Edible electronics is an emerging field aimed at the development of electronic devices based exclusively on the use of food and food additives as functional constituents for all device components, making them completely safe for ingestion. Sensing technology is pivotal in the application of edible electronics, with broad range of uses such as realtime monitoring of the gastrointestinal tract, smart labels in direct contact with food, food monitoring and green systems for environmental monitoring. In this thesis, an all solution-processed platform for bio-sensing based on an electrolyte gated organic transistor is presented and tested as a pH sensor. A transistor made only with edible materials is reported, in which a pigment largely employed as tooth whitener in commercial toothpaste is used as the semiconductor. Starting from the previous experience gained in the group, the electrical properties of the semiconductor used as active layer in the electrolyte gated transistor platform and its interaction with a series of hydrogel electrolytes have been studied. More in details, a strategy based on multilayered deposition of the edible semiconductor is employed as an effective way to tune its charge transport properties within the transistor. Additionally, the impact on transport of different electrolytes has been tested and evaluated. Based on the optimized transistor configuration, the bio sensing platform has been designed and fabricated accordingly. In a second part, an edible marker for pH sensing has been identified among thiol molecules to be adsorbed on the sensing gate since they are able to strongly bond on a gold surface. Specifically, cysteamine, a chemical compound that is biosynthesized in human body and glutathione, which is an antioxidant taken as dietary supplement, has been selected in virtue of their acid-base properties. The results of this thesis establish the groundwork for the future advancement of edible biosensors, which could potentially be incorporated into pills for monitoring the pH levels of the gastrointestinal tract detecting pathologies as stomach acidity, gastroesophageal reflux and gastritis.

L’elettronica commestibile è un ramo dell’elettronica che sfrutta unicamente materiali commestibili per la realizzazione di dispositivi che possano essere ingeriti in totale sicurezza. Una delle sue possibili applicazioni è in ambito biomedico per monitorare in tempo reale, attraverso l’ingerimento di pillole dotate di opportuni sensori, parametri come pH, pressione e temperatura lungo il tratto gastro-intestinale. Le applicazioni si estendono anche a sensori commestibili per il monitoraggio del cibo e sistemi elettronici a basso impatto per il monitoraggio ambientale. In questa tesi viene presentata una piattaforma per biosensori interamente ottenuta da processi in soluzione basata su un transistor con gating elettrolitico e testata come sensore di pH. Il transistor è realizzato solo con materiali già impiegati come additivi alimentari, in particolare, un colorante impiegato come sbiancante nei dentifrici, viene usato come semiconduttore. Sono state studiate le sue proprietà elettriche e la sua interazione con diversi elettroliti proponendo una struttura del semiconduttore a più strati e dimostrando come sia possibile regolare le proprietà di trasporto all’interno del transistor controllando lo spessore. Si è valutato poi come i diversi elettroliti influenzino il trasporto di carica. Successivamente, considerando la configurazione ottimizzata del transistor, è stata fabbricata una piattaforma a floating gate, ottenuta da processi in soluzione e utilizzabile per diversi tipi di sensori. Il lavoro sperimentale si è poi focalizzato sulla scelta di molecole commestibili in grado di modificare le loro proprietà a seconda del pH della soluzione in cui sono immerse. Tra queste sono state individuate la cisteammina che è un composto chimico che viene sintetizzato nel corpo umano e il glutatione che è un antiossidante che viene generalmente assunto come integratore alimentare. I risultati di questa tesi pongono le basi per un futuro sviluppo di sensori edibili che possono essere integrati all’interno di pillole utilizzabili per misurare il pH del tratto gastrointestinale monitorando patologie come reflusso gastro-esofageo, acidità di stomaco e gastrite.