Depletion analysis of a Spent Nuclear Fuel assembly irradiated by LINAC photon flux to study transmutation of Minor Actinides and Long Lived Fission Products

Nowadays Spent Nuclear Fuel (SNF) management is one of the key topic in nuclear industry. In 2020, it was reported that 172 nuclear power plants (NPPs) have been permanently shut down and 20 have been fully decommissioned, therefore most efforts must be given in SNF management especially in actinides which have long half life and high radiotoxicity in time. Among the available strategies (repository and storage), Partition and Transmutation (P&T) are proposed, leading to the chemical separation of actinides from the SNF that, then, are loaded in new generation reactors aiming to burn them, thus reducing the SNF radiotoxicity. This thesis work proposes the study of the transmutation capability of MeV energy photons (energy approximately higher than 5 MeV) that induce photofission on actinides, as well as photonuclear reaction on Long Lived Fission Products (LLFP). In particular, the resolution of Bateman equation has been exploited, considering the depletion of U-238, U-235, Pu-239, Pu-240, Pu-241, Am-241 and Np-237 actinides and Sr-90, Zr-93, Pd-107, I-129, Cs-135 and Cs-137 fission products. Gamma irradiation from electron Bremsstrahlung source (assumed generated by a LINAC) was simulated through Monte Carlo code with MCNPx tool, and a SNF assembly is the irradiation target whose composition is taken from the Takahama-3 PWR fuel pin SF95, with burnup of 33.75 GWd/TMU. The endpoint energies of LINAC beam are 10 MeV and 30 MeV, that were chosen to study the difference that would be achieved in depletion from the point of view of photoneutrons production. Moreover, a sensitivity analysis on neutron flux presence was performed. Neglecting it would mean considering the burnup induced only by high energy photon flux. In the latter irradiation condition, it was observed that Pu-239 is burnt after two years of gamma irradiation both at 30 MeV and 10 MeV endpoint energy. In any condition U-238, U-235, Pu-239, Pu-240, Pu-241 are burnt. However, Am-241 and Np-237 are produced in any irradiation condition.

Al giorno d'oggi la gestione del combustibile nucleare esausto è uno degli argomenti chiave nell’industria nucleare. Nel 2020, è stato riferito che 172 centrali nucleari sono state chiuse permanentemente e 20 sono state completamente smantellate, pertanto è necessario dedicare la maggior parte degli sforzi alla gestione del combustibile nucleare esausto, in particolare agli attinidi che hanno una lunga emivita e un'elevata radiotossicità nel tempo. Tra le strategie disponibili (repository e storage), viene avanzata la proposta di Partitioning e Transmutation (P&T), che consiste nella separazione chimica degli attinidi dal combustibile esausto, i quali vengono, poi, caricati in reattori di nuova generazione con lo scopo di bruciarli, così riducendo la radiotossicità del combustibile nucleare esausto stesso. Questo lavoro di tesi propone lo studio della capacità di trasmutazione di fotoni a energie superiori dei 5~MeV che inducono la fotofissione sugli attinidi, nonché la reazione fotonucleare sui prodotti di fissione a lunga vita (LLFP). In particolare, è stata sviluppato il sistema di deplezione degli attinidi U-238, U-235, Pu-239, Pu-240, Pu-241, Am-241 e Np-237 e dei prodotti di fissione Sr-90, Zr-93, Pd-107, I-129, Cs-135 e Cs-137. La sorgente di fotoni è generata dalla reazione di frenamento degli elettroni (ipotizzata indotta da un LINAC) ed è simulata tramite codice Monte Carlo con MCNPx e il bersaglio dell'irraggiamento è una barra di combustibile esausto la cui composizione è presa dalla barra di combustibile SF95 del reattore PWR Takahama-3, con un burnup di 33.75GWd/TMU. Le massime energie del fascio nel LINAC sono 10 MeV e 30 MeV, scelte per studiare la differenza che si otterrebbe nell'esaurimento dei nuclidi dal punto di vista della produzione di fotoneutroni. Inoltre, viene eseguita un'analisi di sensibilità sul flusso di neutroni. Trascurarlo significherebbe considerare il burnup indotto solo dal flusso di fotoni ad alta energia. In quest'ultima condizione di irraggiamento, è stato osservato che il Pu-239 viene bruciato dopo due anni di irraggiamento gamma sia a un'energia massima di 30 MeV che a 10 MeV. In qualsiasi condizione di irraggiamento, U-238, U-235, Pu-239, Pu-240 e Pu-241 vengono bruciati. Tuttavia, Am-241 e Np-237 vengono prodotti.