Raman and RIXS spectroscopy on High-temperature superconducting oxychlorides: study of the magnetic excitations

Superconductivity, the ability of a material to conduct electricity without resistance at temperatures below a critical point, has been a captivating scientific and technological focus for over a century. The quest for room-temperature superconductors, exemplified by high-temperature cuprates, remains a challenge, with theories like the spin-fluctuation exchange mechanism explored but lacking a consensus. In this context, the objective of this investigation is to experimentally explore the magnetic excitation of an oxychloride sample. This compound of the cuprate family shows a critical temperature of around 40 K when hole-doped, and is characterized by a quasi-2D structure, making it suitable for comparison with theoretical calculations. First of all, we measured with Resonant Inelastic X-ray Scattering (RIXS) the dispersion of the magnetic excitation on the 10% doping compound along ΓM and of the 18% along ΓX. The results show that there is no softening of the magnon as a function of the doping along the antinodal direction (ΓX), meaning that the in-plane spin correlation is still strong. On the other hand, along the nodal one (ΓM), the energy of the magnon is strongly reduced due to the doping effects. Thanks to polarimetry analysis it was also possible to separate the single-magnon from the multi-magnon contribution, the latter being null, or negligible, when the sample is doped. Through Raman spectroscopy, we gained further insights into the evolution of the bimagnon concerning doping and temperature. We characterized both phonons and magnetic excitations of the undoped sample at a base temperature of 21 K. The primary emphasis was placed on the B1g bi-magnon excitation at approximately 410 meV, which, in the 0% sample, is distinctly visible. Extending our analysis to the 5%, 10%, and 18% samples at varying temperatures, we observed a significant suppression of the bi-magnon presence, coherently with RIXS results. Doping the compound is such that there is no longer a clear magnetic peak, even though comparing the different polarizations is still possible to note the presence of a broad peak that softens as a function of doping.

La superconduttività, la capacità di un materiale di condurre l’elettricità senza resistenza a temperature al di sotto di un punto critico, è stata un affascinante focus scientifico e tecnologico per oltre un secolo. La ricerca di superconduttori a temperatura ambiente, esemplificata dai cuprati ad alta temperatura, rimane una sfida, con teorie come il meccanismo di scambio delle fluttuazioni di spin esplorate, ma prive di un consenso. In questo contesto, l’obiettivo di questa ricercq è esplorare sperimentalmente le eccitazioni magnetiche di un campione di ossicloruro. Questo composto della famiglia dei cuprati ha una temperatura critica di circa 40 K quando drogato con buche, ed è caratterizzato da una struttura quasi-2D, rendendolo adatto al confronto con calcoli teorici. Inizialmente, abbiamo misurato con Spettroscopia di Risonanza Inelastica a Raggi X (RIXS) la dispersione delle eccitazioni magnetiche sul composto al 10% di drogaggio lungo ΓM e al 18% lungo ΓX. I risultati mostrano che non vi è softening del magnone in funzione del drogaggio lungo la direzione antinodale (ΓX), il che significa che la correlazione dello spin in piano è ancora forte. D’altra parte, lungo quella nodale (ΓM), l’energia del magnone è fortemente ridotta a causa degli effetti del drogaggio. Grazie all’analisi della polarimetria è stato anche possibile separare il singolo magnone dalla contribuzione multi-magnone, dove quest’ultima è nulla o trascurabile quando il campione è drogato. Attraverso la spettroscopia Raman, abbiamo studiato ulteriormente l’evoluzione del bimagnone in funzione del drogaggio e della temperatura. Abbiamo caratterizzato sia i fononi che le eccitazioni magnetiche del campione non drogato a una temperatura di 21 K. Il focus è stato posto sull’eccitazione bi-magnone B1g a circa 410 meV, che, nel campione al 0%, è chiaramente visibile. Estendendo la nostra analisi ai campioni al 5%, 10% e 18% a varie temperature, abbiamo osservato una significativa soppressione del bimagnone, coerentemente con i risultati RIXS. Drogando il composto, non vi è più un picco chiaro, anche se confrontando le diverse polarizzazioni è ancora possibile notare la presenza di un ampia eccitazione ampio che si attenua in funzione del drogaggio.