The advancement in current electronic technology has reached its saturation limit regarding speed and size, limiting the devices working frequencies below the terahertz (10^12 Hz). The control of charge carriers in solids by means of ultrashort light fields could overcome this barrier and enable the development of the so-called petahertz (10^15 Hz) electronics. To date, many experiments have demonstrated the possibility of manipulating the electro-optical response of a material on this time scale, but a complete understanding of ultrafast photo-induced charge dynamics in technologically relevant samples has not yet been achieved. Attosecond transient absorption and reflection spectroscopy (ATAS and ATRS) have been established as effective techniques to investigate such dynamics. In these experiments, a few-fs pump pulse excites the material and initiates carrier dynamics, and a subsequent attosecond pulse probes the sample response through element-specific core transitions with sub-fs temporal resolution. The AuDACE beamline at Politecnico di Milano gives the possibility to perform ATRS experiments on solid samples with an absolute definition of the delay axis thanks to its double-foci geometry that allows to perform a calibration experiment simultaneously to the ATRS one. In this work, I will present two experiments on two different semiconductors: a bulk Ge crystal and a few-layer MoS2 one. The investigation on germanium will focus on the role of crystal orientation in the ultrafast injection mechanisms of carriers across the bandgap. A comparison between the experimental results and a theoretical model will demonstrate that transient reflectivity measurements can detect subtle changes in photo-injection processes in semiconductors. The MoS2 chapter will report the first measurements with attosecond resolution taken on an atomically thin sample. It will focus on the comparison of differential reflectivity traces obtained from samples with different thicknesses, showing how this parameter influences the energy position of the transient features, and how sub-fs modulations in the differential reflectivity can be resolved employing this spectroscopic technique.

L'avanzamento dell'attuale tecnologia elettronica ha raggiunto il suo limite in termini di velocità e dimensioni, limitando la frequenza di lavoro dei dispositivi al di sotto del terahertz (10^12 Hz). Il controllo dei portatori di carica nei solidi tramite campi elettrici ultrabrevi potrebbe superare questa barriera e consentire lo sviluppo della cosiddetta elettronica al petahertz (10^15 Hz). Ad oggi, molti esperimenti hanno dimostrato la possibilità di controllare le risposte elettro-ottiche dei materiali su questa scala temporale, ma una comprensione completa delle dinamiche delle cariche indotte dalla luce non è ancora stata raggiunta. La spettroscopia transiente di assorbimento e riflessione con risoluzione ad attosecondi (ATAS e ATRS) è stata riconosciuta come una tecnica efficace per investigare tali dinamiche. In questi esperimenti, un impulso di pompa di pochi fs eccita il materiale avviando le dinamiche dei portatori, mentre un successivo impulso ad attosecondi sonda la risposta del campione con una risoluzione temporale inferiore al fs. Il laboratorio AuDACE presso il Politecnico di Milano offre la possibilità di eseguire esperimenti di ATRS su campioni solidi con una calibrazione assoluta dell'asse temporale. In questo lavoro presenterò due esperimenti su due diversi semiconduttori: un cristallo massivo di Ge e un campione di MoS2 a pochi strati. L'indagine sul germanio si concentrerà sul ruolo dell'orientazione cristallina nei meccanismi ultrarapidi di iniezione dei portatori attraverso la banda proibita. Un confronto tra i risultati sperimentali e un modello teorico dimostrerà che le misure di riflettività transiente possono rilevare fini cambiamenti nei processi di fotoiniezione nei semiconduttori. Il capitolo sul MoS2 riporterà le prime misure con risoluzione ad attosecondi su campioni di spessore atomico. Si focalizzerà sul confronto delle tracce di riflettività differenziale ottenute analizzando campioni di diversi spessori, mostrando come questo parametro influenzi la posizione energetica delle dinamiche osservate, e come le modulazioni sub-fs nella riflettività differenziale possano essere risolte impiegando questa tecnica spettroscopica.

Attosecond charge dynamics in semiconductors: from bulk to few-layer crystals

Fiorentini, Giacomo
2023/2024

Abstract

The advancement in current electronic technology has reached its saturation limit regarding speed and size, limiting the devices working frequencies below the terahertz (10^12 Hz). The control of charge carriers in solids by means of ultrashort light fields could overcome this barrier and enable the development of the so-called petahertz (10^15 Hz) electronics. To date, many experiments have demonstrated the possibility of manipulating the electro-optical response of a material on this time scale, but a complete understanding of ultrafast photo-induced charge dynamics in technologically relevant samples has not yet been achieved. Attosecond transient absorption and reflection spectroscopy (ATAS and ATRS) have been established as effective techniques to investigate such dynamics. In these experiments, a few-fs pump pulse excites the material and initiates carrier dynamics, and a subsequent attosecond pulse probes the sample response through element-specific core transitions with sub-fs temporal resolution. The AuDACE beamline at Politecnico di Milano gives the possibility to perform ATRS experiments on solid samples with an absolute definition of the delay axis thanks to its double-foci geometry that allows to perform a calibration experiment simultaneously to the ATRS one. In this work, I will present two experiments on two different semiconductors: a bulk Ge crystal and a few-layer MoS2 one. The investigation on germanium will focus on the role of crystal orientation in the ultrafast injection mechanisms of carriers across the bandgap. A comparison between the experimental results and a theoretical model will demonstrate that transient reflectivity measurements can detect subtle changes in photo-injection processes in semiconductors. The MoS2 chapter will report the first measurements with attosecond resolution taken on an atomically thin sample. It will focus on the comparison of differential reflectivity traces obtained from samples with different thicknesses, showing how this parameter influences the energy position of the transient features, and how sub-fs modulations in the differential reflectivity can be resolved employing this spectroscopic technique.
DI PALO, NICOLA
ING - Scuola di Ingegneria Industriale e dell'Informazione
10-ott-2024
2023/2024
L'avanzamento dell'attuale tecnologia elettronica ha raggiunto il suo limite in termini di velocità e dimensioni, limitando la frequenza di lavoro dei dispositivi al di sotto del terahertz (10^12 Hz). Il controllo dei portatori di carica nei solidi tramite campi elettrici ultrabrevi potrebbe superare questa barriera e consentire lo sviluppo della cosiddetta elettronica al petahertz (10^15 Hz). Ad oggi, molti esperimenti hanno dimostrato la possibilità di controllare le risposte elettro-ottiche dei materiali su questa scala temporale, ma una comprensione completa delle dinamiche delle cariche indotte dalla luce non è ancora stata raggiunta. La spettroscopia transiente di assorbimento e riflessione con risoluzione ad attosecondi (ATAS e ATRS) è stata riconosciuta come una tecnica efficace per investigare tali dinamiche. In questi esperimenti, un impulso di pompa di pochi fs eccita il materiale avviando le dinamiche dei portatori, mentre un successivo impulso ad attosecondi sonda la risposta del campione con una risoluzione temporale inferiore al fs. Il laboratorio AuDACE presso il Politecnico di Milano offre la possibilità di eseguire esperimenti di ATRS su campioni solidi con una calibrazione assoluta dell'asse temporale. In questo lavoro presenterò due esperimenti su due diversi semiconduttori: un cristallo massivo di Ge e un campione di MoS2 a pochi strati. L'indagine sul germanio si concentrerà sul ruolo dell'orientazione cristallina nei meccanismi ultrarapidi di iniezione dei portatori attraverso la banda proibita. Un confronto tra i risultati sperimentali e un modello teorico dimostrerà che le misure di riflettività transiente possono rilevare fini cambiamenti nei processi di fotoiniezione nei semiconduttori. Il capitolo sul MoS2 riporterà le prime misure con risoluzione ad attosecondi su campioni di spessore atomico. Si focalizzerà sul confronto delle tracce di riflettività differenziale ottenute analizzando campioni di diversi spessori, mostrando come questo parametro influenzi la posizione energetica delle dinamiche osservate, e come le modulazioni sub-fs nella riflettività differenziale possano essere risolte impiegando questa tecnica spettroscopica.
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