Evaluation of the thermal conductivity of defected uranium dioxide at the atomic scale

Understanding the impact of irradiation-induced defects on the thermal conductivity of uranium dioxide (UO2) is essential for nuclear reactor applications. This study investigates this impact using molecular dynamics (MD) simulations, specifically employing the Green-Kubo method to calculate thermal conductivity. Over 12 different defects are considered in this work, including uranium and oxygen vacancies and interstitials, bond Schottky defects (BSD), Frenkel pairs of both oxygen and uranium (respectively UFP and OFP), and fission products (La3+, Gd3+, Nd3+, Pu3+, Pu4+). Analytical models were fitted to the simulation results to derive parameters that describe the effects of these defects and provide a systematic comparison between different types of defects, making also possible a comparison with the behavior laws used in fuel performance codes. The results reveal that irradiation-induced defects significantly reduce UO2 thermal conductivity, with variations depending on the defect type, concentration, and temperature. Bond Schottky defects and uranium point defects have the most pronounced effects, whereas fission products contribute the least. Atomic-scale simulations are particularly valuable for investigating the effects of individual point defects, a task that is nearly impossible to achieve through experimental methods alone. The ultimate goal is to integrate these simulation results to enhance and improve fuel performance codes, which rely solely on experimental data.

Comprendere l'impatto dei difetti indotti da radiazione sulla conduttività termica del diossido di uranio (UO2) è cruciale per le applicazioni nei reattori nucleari. In questo lavoro tale impatto è studiato attraverso simulazioni di dinamica molecolare (MD), utilizzando il metodo di Green-Kubo per calcolare la conduttività termica. In totale è stato valutato l'effetto di oltre 12 diversi difetti, tra cui vacanze e interstiziali sia di uranio che di ossigeno, difetti di Schottky (BSD), coppie di Frenkel di ossigeno e uranio (rispettivamente OFP e UFP) e vari prodotti di fissione (La3+, Gd3+, Nd3+, Pu3+, Pu4+). I risultati delle simulazioni di dinamica molecolare sono poi stati utilizzati per estrapolare parametri generali per la descrizione degli effetti dell'irradiazione sulla conduttività termica, consentendo un confronto sistematico tra i diversi tipi di difetti. Questa analisi ha mostrato che i difetti indotti da radiazione riducono significativamente la conduttività termica di UO2, con variazioni dipendenti dal tipo di difetto, dalla concentrazione e dalla temperatura. Gli interstiziali di uranio hanno l'impatto maggiore, seguiti dai difetti di Schottky e dalle UFP, mentre i prodotti di fissione mostrano l'effetto più ridotto. L'utilizzo di simulazioni atomistiche permette di studiare l'effetto dei singoli difetti puntiformi, un compito impossibile da realizzare con metodi sperimentali. L'obiettivo finale è l'integrazione dei risultati ottenuti da simulazioni di dinamica molecolare nei codici di prestazione del combustibile, basati finora esclusivamente su dati sperimentali.