Ferroelectric control of magnetism in cobalt thin films by Zr-doped hafnia

The ability to control the magnetic properties of ferromagnets via electric fields is fundamental to open up new possibilities and a wide range of applications in spintronic computing and magnetic data storage. Particularly, magnetoelectric coupling in bulk or artificial multiferroics has attracted considerable effort to achieve reliable room-temperature control of magnetization towards “greener electronics”. Ferroelectric hafnium-based oxides, especially hafnium zirconium oxide (HZO) hold great potential for their compatibility with silicon and complementary metal oxide semiconductor (CMOS) technology and its robust ferroelectricity in thin films. Previous works revealed magnetoelectric effects at the Ni/HfO2 interface as well as voltage-controlled magnetic anisotropy in a PtCoRu/HZO and Pt/Co/HZO multiferroic structures. However, a pure ferroelectric control of the magnetic anisotropy in HZO-based multiferroic heterostructures is still lacking. This thesis focuses on the development, characterization, and optimization of a multiferroic layered heterostructure Pt/Co/HZO/TiN grown on top of silicon substrates, where the Pt/Co/oxide structure provides perpendicular magnetic anisotropy (PMA) for thin enough cobalt films. In fabricated micro-capacitors, we study the coupling between magnetization and polarization arising from the Co/HZO interface. The simultaneous characterization of the ferroelectric and magnetic properties of the stack is made possible by in-operando polar magneto-optical Kerr effect (MOKE), with the capacitor electrically connected to a ferroelectric tester for displacive current measurements. We optimize the magnetic and ferroelectric properties separately by proper annealing of the heterostructures and ferroelectric wake-up procedures. We identify the so-called sweet spots, where both the magnetic and the ferroelectric properties are satisfactory. The optimization leads to capacitors with a reliable and non-volatile modulation of the magnetic anisotropy by ferroelectric switching, so that the coercivity of the cobalt ultrathin film can be controlled by the magnitude and orientation of the ferroelectric polarization in HZO. Noticeably, not only the magnetic anisotropy is affected by the interaction with the ferroelectric. The system supports chiral magnetism thanks to the presence of the antisymmetric exchange, the so-called Dzyaloshinskii–Moriya interaction (DMI). Preliminary results indicate the non-volatile ferroelectric control of the interfacial DMI, as the asymmetric expansion of magnetic bubbles nucleated in the cobalt film is affected by the ferroelectric state. The proximity of HZO with an ultrathin perpendicularly magnetized film represents a promising platform for the non-volatile, electric control of magnetization and chiral magnetism through voltages and current, with potential for efficient beyond-CMOS computing.

La possibilità di controllare le proprietà magnetiche dei ferromagneti tramite dei campi elettrici è fondamentale per aprire nuove possibilità e una vasta gamma di applicazioni nella computazione basata sulla spintronica e nell'archiviazione dei dati magnetica. In particolare, l’accoppiamento magnetoelettrico in multiferroici composti o a fase singola ha attirato notevoli sforzi per ottenere un controllo affidabile della magnetizzazione a temperatura ambiente, nell'ottica di una elettronica più verde. Gli ossidi ferroelettrici a base di afnia, e in particolare l'ossido di afnia-zirconio (HZO), possiedono un grande potenziale per la loro compatibilità con la tecnologia CMOS (complementary-metal-oxide-semiconductor) e per la loro solida ferroelettricità nei film sottili. Precedenti studi hanno rivelato effetti magnetoelettrici all'interfaccia Ni/HfO2, così come un'anisotropia magnetica controllata dalla tensione in strutture multiferroiche PtCoRu/HZO e Pt/Co/HZO. Tuttavia, non è stato ancora raggiunto un controllo puramente ferroelettrico dell'anisotropia magnetica in eterostrutture multiferroiche basate su HZO. Questa tesi si concentra sullo sviluppo, la caratterizzazione e l’ottimizzazione di una eterostruttura multiferroica composta da Pt/Co/HZO/TiN cresciuta su un substrato di silicio, in cui la struttura Pt/Co/HZO fornisce una anisotropia magnetica perpendicolare (PMA) per film di cobalto sufficientemente. Tramite dei micro-capacitori fabbricati abbiamo studiato l'accoppiamento tra la magnetizzazione e la polarizzazione che emerge all'interfaccia Co/HZO. La caratterizzazione simultanea delle proprietà ferroelettriche e magnetiche della struttura è stata resa possibile grazie a una tecnica basata sull’effetto Kerr magneto-ottico (MOKE), con il condensatore simultaneamente connesso elettricamente a un analizzatore ferroelettrico per le misurazioni della corrente di spostamento. Le proprietà magnetiche e ferroelettriche sono state ottimizzate mediante un adeguato trattamento termico delle eterostrutture e a procedure di wake-up ferroelettrico. Abbiamo identificato i cosiddetti sweet spots, in cui entrambe le proprietà, magnetica e ferroelettrica, risultano soddisfacenti. L'ottimizzazione ha portato a dei capacitori con una modulazione dell'anisotropia magnetica affidabile e non volatile tramite lo switching ferroelettrico, in modo che la coercitività del film ultra sottile di cobalto possa essere controllata dal modulo e dal verso della polarizzazione ferroelettrica di HZO. Inoltre, non soltanto l'anisotropia magnetica viene influenzata dall'interazione con il ferroelettrico. Il sistema supporta il magnetismo chirale grazie alla presenza dello scambio antisimmetrico, ovvero l'interazione Dzyaloshinskii–Moriya (DMI). Dei risultati preliminari indicano il controllo non volatile ferroelettrico della DMI interfacciale, poiché l'espansione asimmetrica delle bolle magnetiche nucleate nel film di cobalto è influenzata dallo stato ferroelettrico. La prossimità di HZO con un film sottile con magnetizzazione fuori dal piano rappresenta una piattaforma promettente per un controllo elettrico non volatile della magnetizzazione e del magnetismo chirale tramite tensioni e correnti, con un grande potenziale per una tecnologia più efficiente nella logica beyond-CMOS.