Modeling pyrocarbon morphology in chemical vapor deposition processes

The Chemical Vapor Infiltration (CVI) process is capable of producing high-performance carbon/carbon composite materials, which are of great interest to many industrial sectors, including within the context of energy transition. The quality of the carbon produced is strongly linked to the operating conditions applied during the process. Being able to predict the type of carbon obtained from a CVI process can be very advantageous in the development of new technologies. The objective of this study is to propose a detailed kinetic model that can provide a parameter to characterize the quality of the carbon matrix. The model is based on the one developed by Serse et al. and includes the deposition of species such as one- and two-ring aromatics, which are considered the main contributors to the formation of rough laminar carbon (ordered). New reaction pathways have been included to allow the formation of the new species "c(B)", a five-carbon atom ring, which serves as the indicator of introduced defects. The model was compared with experimental data of methane pyrolysis in plug flow reactor, obtained by Huttinger et al. Simulations were performed by varying parameters such as temperature, pressure, residence time, and hydrogen content in the feed. Collaboration with Brembo® S.p.A. also enabled a comparison with products obtained in the company’s mono-disc and F1-GS reactors. The conditions for producing discs and pads in both “standard” and “rapid” configurations were replicated in the simulations. The formation of species resulting from the conversion of methane in the gas phase, such as methyl radicals, acetylene, ethylene, and aromatics, was monitored. The influence of these gas-phase species on the production of the c(B) parameter, as the operating conditions were varied, was the primary focus of the study.

Il processo di Chemical Vapor Infiltration (CVI) è in grado di produrre materiali compositi carbonio/carbonio ad alte prestazioni, di grande interesse per molti settori industriali, anche in un’ottica di transizione energetica. La qualità del carbonio prodotto è fortemente legata alle condizioni operative adottate durante il processo. Essere in grado di prevedere quale sia la tipologia di carbonio ottenuto a seguito di un processo di CVI può risultare molto vantaggioso nello sviluppo di nuove tecnologie. L’obiettivo di questo studio è proporre un modello cinetico dettagliato, che sia in grado di fornire un parametro in grado di caratterizzare la qualità della matrice carboniosa. Il modello è basato sul modello sviluppato da Serse et al. e include il deposito di specie quali aromatici ad uno o due anelli, ritenuti i principali responsabili della formazione del carbonio rough laminar (ordinato). Nuovi cammini di reazione sono stati inclusi per portare alla formazione della nuova specie “c(B)” ovvero un anello a cinque atomi di carbonio, che è appunto l’indicatore della difettosità introdotto. Il modello è stato confrontato con i dati sperimentali di pirolisi del metano in reattore plug flow ottenuti da Huttinger et al. Sono state eseguite simulazioni variando parametri come temperatura, pressione, tempo di residenza e contenuto di idrogeno nell’alimentazione. La collaborazione con Brembo® S.p.A. inoltre, ha permesso il confronto con i prodotti ottenuti nei reattori monodisco e F1-GS impiegati dall’azienda. Le condizioni per la produzione di dischi e pastiglie in configurazione “standard” e “rapid” sono state replicate nelle simulazioni. È stata monitorata la formazione di specie ottenute dalla conversione del metano in fase gassosa, come il radicale metile, l’acetilene, l’etilene e gli aromatici. L’influenza di queste specie gassose sulla produzione del parametro c(B) al variare delle condizioni operative è stata il principale ambito di indagine nello studio.