Reactor modelling and design for sustainable syngas production: analysis of integrated oxy-fuel combustion and RWGS reaction

The valorization of captured CO2 is gaining attention as a solution to mitigate greenhouse gas emissions. One promising approach for CO2 conversion is the Reverse Water-Gas Shift (RWGS) reaction, which produces syngas from CO2 and H2. The current study explores the reactive unit of an innovative layout based on an autothermal, electrified reforming process. The system combines oxy-steam combustion of biogas with direct carbon capture in the presence of an RWGS reactor. Two configurations are investigated for the RWGS unit: in the first, catalyst- filled tubes are placed directly within a top-fired furnace chamber, enabling direct heat exchange; in the second, the heat for the RWGS reactor is transferred via an intermediate fluid between the furnace and the reactor. A pseudo-homogeneous and 1-D model is developed for the packed-bed, multi-tubular RWGS reactor, cou- pled with a 1-D furnace model. The integrated model makes it possible to account for the effects of the operating conditions of both the furnace and the RWGS reactor and to find the optimal operating condition for outlet syngas for downstream methanol synthesis. This study finds that optimal syngas composition is achieved with inlet conditions of pressure of 10 bar, H2/CO2 ratio of 3, and temperature of 650°C, for both configurations. The optimal gas hourly space velocity in the first configuration is approximately 60000 1/h, while for the second case is 20000 1/h. Thus, for the first configuration, a more compact unit to achieve the same productivity is needed. Finally, the two configurations are compared against a conventional industrial steam methane reforming unit for syngas production, and they both result in a more compact unit, showing potential as sustainable alternatives for syngas production.

L’importanza della valorizzazione della CO2 sequestrata come soluzione per ridurre le emissioni di gas serra sta aumentando. Un approccio promettente per la conversione della CO2 è rappresentato dalla reazione di Reverse Water-Gas Shift (RWGS), che produce syngas a partire da CO2 e H2. Questa tesi studia il sistema reattivo di un layout innovativo basato su un processo elettrificato e autotermico di reforming. Il sistema combina la combustione oxy-steam del biogas con la cattura diretta del carbonio in presenza di un reattore RWGS. Sono state studiate due configurazioni del sistema reattivo: nella prima, i tubi catalitici sono collocati direttamente all’interno della camera del forno, consentendo uno scambio di calore diretto; nella seconda, il calore per il reattore RWGS è trasferito tramite un fluido intermedio tra la fornace e il reattore. Un modello pseudo-omogeneo e unidimesionale è stato sviluppato per il reattore RWGS multi-tubolare a letto impaccato, integrate con un modello di fornace in 1D. Questo modello integrato consente di tenere conto degli effetti delle condizioni operative sia della fornace che del reattore RWGS, identificando le condizioni operative ottimali per ottenere syngas adatto alla produzione di metanolo. Lo studio ha rilevato che una composizione ottimale del syngas si ottiene con una pressione di ingresso di 10 bar, un rapporto H2/CO2 di 3 e una temperatura di ingresso di 650°C, per entrambe le configurazioni. La Gas Hourly Spave Velocity (GHSV) nella prima configurazione è di circa 60000 1/h, mentre nella seconda è di 20000 1/h. Pertanto, la prima configurazione permette di ottenere un’unità più compatta a parità di produttività, mentre la seconda offre maggiore flessibilità operativa. Infine, le due configurazioni sono state confrontate con un’unità industriale convenzionale di Steam Methane Reforming per la produzione di syngas, dimostrando che entrambe risultano più compatte e rappresentano alternative sostenibili per la produzione di syngas.