Preparation and characterization of a stand-alone film integrating single-atom catalysts for electrocatalytic synthesis

This thesis presents the synthesis, characterization, and evaluation of a novel stand-alone film embedding a single-atom catalyst (SAC) for applications in organic electrosynthesis. The unique properties of single-atom catalysts, such as maximized atom utilization, tunable electronic environments, and high selectivity, offer a promising pathway to enhance the efficiency and sustainability of electrocatalytic processes. The film was obtained through a combination of co-polymerization and solvothermal processing, which were employed to synthesize and anchor the SACs onto a conductive carbonaceous support composed of oxidized multi-walled carbon nanotubes (ox-MWCNTs). The structural and electronic characteristics of the film were extensively studied using advanced analytical techniques, including scanning and transmission electron microscopy, to confirm the atomic dispersion and structure of the catalyst sites. Electrochemical tests were conducted to evaluate the film’s catalytic performance in the electrosynthesis of target organic compounds. Apart from its ability to conduct electricity, the catalyst successfully performed the degradation of methylene blue as a probe reaction. The data further indicate that the films facilitate charge transfer processes and exhibit a pronounced electrochemical surface area (ECSA). Overall, the work advances the potential of SAC-integrated films as scalable and effective electrocatalysts for green chemical transformations in organic electrosynthesis, offering a foundation for future applications in the sustainable and decentralized manufacturing of fine chemicals.

Questa tesi presenta la sintesi, caratterizzazione e valutazione di un innovativo film autoportante che incorpora un catalizzatore a singolo atomo (SAC) per applicazioni nell’elettrosintesi organica. Le proprietà uniche dei catalizzatori a singolo atomo, come l’utilizzo massimizzato degli atomi, la presenza di ambienti elettronici modulabili e l’alta selettività, offrono un percorso promettente per migliorare l’efficienza e la sostenibilità dei processi elettrocatalitici. Il film è stato ottenuto mediante una combinazione di copolimerizzazione e trattamento solvotermico, utilizzati per sintetizzare e immobilizzare i catalizzatori a singolo atomo (SAC) su un supporto carbonioso conduttivo composto da nanotubi di carbonio a parete multipla ossidati (ox-MWCNTs). Le caratteristiche strutturali ed elettroniche del film sono state studiate in modo approfondito utilizzando tecniche analitiche avanzate, come la microscopia elettronica a scansione e a trasmissione, per confermare la dispersione atomica e la struttura dei siti catalitici. Sono stati condotti test elettrochimici per valutare le prestazioni catalitiche del film nell’elettrosintesi di composti organici target. Oltre alla sua capacità di condurre elettricità, il catalizzatore ha efficacemente degradato il blu di metilene come reazione di prova. I dati indicano inoltre che i film facilitano i processi di trasferimento di carica e presentano una superficie elettrochimica attiva (ECSA) significativa. Complessivamente, questo lavoro promuove il potenziale dei film integrati con SACs come elettrocatalizzatori scalabili ed efficaci per trasformazioni chimiche green nell’elettrosintesi organica, offrendo una base per future applicazioni nella produzione sostenibile e decentralizzata di prodotti chimici fini.