Novel approaches and materials for high-order harmonic generation spectroscopy

Since the first observation of high-order harmonic generation (HHG), strong-field physics has made significant progress, leading to innovations such as attosecond pulses. This phenomenon, observed in solids and more recently in liquids, offers remarkable spectroscopic capabilities, enabling the extraction of information about the generating medium. In solids, HHG has facilitated applications such as band structure reconstruction and studying exotic phenomena like Bloch oscillations. Similarly, HHG in liquids is gaining increasing interest within the scientific community as a spectroscopic technique, allowing the investigation of electronic scattering dynamics in liquids. In HHG, information about the generating medium is encoded within the harmonic spectrum, complicating the interpretation of results. Polarization-resolved HHG methods, which represent one of the main topics explored during my doctoral research, are a promising advancement in the disentanglement of this information. In this work, I will present the setup I developed to characterize the polarization state of the harmonics and the results obtained from Germanium, a material with well-studied optical and electronic properties. By adapting the same experimental setup to a time-resolved scheme, I conducted preliminary measurements on Tellurium, a material gaining attention for its topological properties. To extend all the capabilities of HHG spectroscopy in solids to liquids and establish a connection between the HHG process in these two phases of matter, I will conclude this thesis by presenting experimental results obtained in liquid crystals, which exhibit a peculiar intermediate state between solids and liquids. These findings highlight the versatility of HHG spectroscopy both as a diagnostic tool and as a frontier in ultrafast science. By integrating advanced techniques with emerging materials, this work paves the way for future studies to uncover the fundamental mechanisms driving HHG across different phases of matter.

Dalla scoperta della generazione di armoniche di ordine elevato (HHG), la fisica dei campi intensi ha compiuto notevoli progressi, portando a innovazioni come gli impulsi di attosecondi. Questo fenomeno, osservato nei solidi e più recentemente nei liquidi, offre straordinarie capacità spettroscopiche, permettendo di ricavare informazioni sul mezzo di origine. Nei solidi, ha abilitato applicazioni come la ricostruzione delle strutture a bande e lo studio di fenomeni esotici come le oscillazioni di Bloch. Anche nei liquidi, l’HHG sta avendo un crescente interesse da parte della comunità scientifica come tecnica spettroscopica, permettendo lo studio di dinamiche elettroniche di scattering. Nell’HHG, le informazioni circa il mezzo generante sono codificate all’interno dello spettro delle armoniche, complicando il processo di interpretazione dei risultati. Uno sviluppo promettente per districare queste informazioni è rappresentato dai metodi di HHG risolti in polarizzazione, che costituiscono uno dei temi principali esplorati durante la mia attività di dottorato. Pertanto, in questo lavoro presenterò il setup che ho sviluppato per caratterizzare lo stato di polarizzazione delle armoniche, e i risultati ottenuti dal Germanio, un materiale con proprietà ottiche ed elettroniche ben studiate. Adattando lo stesso setup sperimentale con uno schema risolto in tempo, ho condotto misure preliminari in Tellurio, un materiale che sta attirando l’attenzione per le sue proprietà topologiche. Con l’obiettivo di trasportare tutte le capacità della spettroscopia HHG nei solidi ai liquidi e di trovare una connessione tra il processo HHG in queste due fasi della materia, concluderò questa tesi presentando i risultati sperimentali ottenuti nei cristalli liquidi, che mostrano uno stato peculiare della materia intermedio tra solidi e liquidi. Questi risultati evidenziano la versatilità della spettroscopia HHG, sia come strumento diagnostico che come frontiera per la scienza ultraveloce. Integrando tecniche avanzate e materiali emergenti, questo lavoro apre la strada a studi futuri sui meccanismi fondamentali dell’HHG nelle diverse fasi della materia.