Modulation and routing of nonlinear signals at the nanoscale

The ability to manipulate and control optical signals through nanostructured materials is a rapidly evolving field in nanophotonics, with the aim of reducing the spatial footprint of free-space optical elements. In particular, optical metasurfaces, constituted by arrangements of sub-wavelength nanostructures (meta-atoms), represent a key platform to tailor light wavefront or enhance light-matter interaction in sub-micrometer thicknesses, thereby expanding the functionalities of nanoscale systems, beyond a mere downscaling of the optical elements. Nowadays, the nanoscale integration of nonlinear processes, like harmonic generation or electro-optic effect, is gaining further interest. Nonlinear optics, already exploited for a plethora of applications, like the generation of new frequencies or quantum states of light, or probing materials surface, benefits from the increased light-matter interaction arising from electromagnetic resonaces to compensate for the efficiency reduction caused by the inherent small active volume. Resonant nanoscale platforms composed of nonlinear materials, such as high-refractive index dielectrics (e.g., semiconductors or ionic salts like perovskites) or noble metals are suitable for the excitation of optical nonlinearities in the infrared and visible part of the spectrum. A precise control over the nonlinear properties of metasurfaces can potentially expand the landscape of functionalities in nanoscale optics, contributing to the advancement of, e.g., optical computing, light detection and ranging, and sensing. The objective of this dissertation is to develop metasurfaces capable of manipulating nonlinear optical signals via external stimuli. In first instance, the coherence of parametric nonlinear processes is exploited to develop an all-optical modulation scheme, featuring extreme phase sensitivity and possibly an ultrafast and broadband character. It is based on a superposition of a $\omega$ pulse by a femtosecond laser operating in the telecommunication band (1550 nm) and its $2\omega$-upconverted replica of two frequency-degenerate pathways: third-harmonic generation (THG, $\omega+\omega+\omega=3\omega$) and sum-frequency generation (SFG, $\omega+2\omega=3\omega$). Due to their odd/even order, and hence symmetry, the interference deriving from their far-field superposition exhibits strong dependence on the system symmetry, resulting in quenching if axial symmetry holds. A symmetry reduction introduced by a diffractive metasurface constituted by aluminium-gallium arsenide (AlGaAs) nanopillars enables interference of the $3\omega$ radiation within the single diffraction orders, whose interferometric visibility can be optimized up to 90%. More importantly, specific diffraction orders are found in antiphase power oscillations depending on the input pulses relative delay, as a consequence of the opposite parity between THG and SFG in an AlGaAs nanopillar. This underpins the coherent routing of radiation, with complete switching occurring when the pumps are delayed by 1.33 fs. In the second part of the dissertation, a lithium niobate metasurface will be exploited as an electro-optic modulator based on Pockels effect, which produces a refractive index change at a rate reaching in principle hundreds of GHz. The challenges in the realization of efficient and fast nanoscale electro-optic modulators are addressed by designing an asymmetric grating allowing the coupling with high quality-factor (Q) resonances, with spectral width <0.2 nm$. A proper coupling of the radiation interrogating the resonance allows for reaching relative reflectivity modulation efficiency of the order of 1.5e-2 V^-1 within CMOS compatibility (i.e., for applied voltage <10 V), while keeping the device bandwidth in the GHz. Importantly, the high Q allows the excitation of sizable second-harmonic generation (SHG) by continuous-wave pumping, with subsequent one order of magnitude improvement in the modulation efficiency with respect to the linear regime. The discussed results emphasize the potential of optical nonlinearities at the nanoscale, encompassing two pivotal features: the coherence of parametric processes and the nonlinearity itself. The former underpins the possibility of performing field multiplication, enabling phase-sensitive application, eventually controlled by the different symmetry properties of nonlinear processes. The latter is at the root of the nonlinear dependence of the output on the exciting fields and it can be exploited to enhance the sensitivity on changes in the metasurface resonant properties. The combination of these features can enable the realization of nanoscale photonic devices extending the functionalities achieved in the linear regime.

La capacità di manipolare e controllare i segnali ottici attraverso materiali nanostrutturati è un campo in rapida evoluzione nella nanofotonica, con l'obiettivo di ridurre l'ingombro spaziale degli elementi ottici free-space. In particolare, le metasuperfici ottiche, costituite da nanostrutture di dimensioni inferiori alla lunghezza d'onda (meta-atomi), rappresentano una piattaforma chiave per manipolare il fronte d'onda della luce o migliorare l'interazione luce-materia in spessori inferiori al micrometro, ampliando così le funzionalità dei sistemi su scala nanometrica, al di là di un semplice ridimensionamento degli elementi ottici. Inoltre la miniaturizzazione di processi non lineari, come la generazione di armoniche o l'effetto elettro-ottico, sta guadagnando ulteriore interesse. L'ottica non lineare, già sfruttata per una pletora di applicazioni, come la generazione di nuove frequenze o stati quantistici della luce, o lo studio della superficie dei materiali, beneficia dell'aumento dell'interazione luce-materia derivante dalle risonanze elettromagnetiche per compensare la riduzione dell'efficienza causata dal piccolo volume attivo di materiale. Piattaforme risonanti su scala nanometrica composte da materiali non lineari, come dielettrici ad alto indice di rifrazione (ad esempio, semiconduttori o sali ionici come le perovskiti) o metalli nobili, sono adatte all'eccitazione di nonlinearità ottiche nella parte infrarossa e visibile dello spettro. Un controllo preciso delle proprietà non lineari delle metasuperfici può potenzialmente ampliare il panorama delle funzionalità dell'ottica su scala nanometrica, contribuendo al progresso, ad esempio, della computazione ottica o dei sistemi light detection and ranging (LiDar). L'obiettivo di questa tesi è sviluppare metasuperfici in grado di manipolare segnali ottici non lineari tramite stimoli esterni. In primo luogo, la coerenza dei processi parametrici non lineari viene sfruttata per sviluppare uno schema di modulazione interamente ottico, caratterizzato da un'estrema sensibilità di fase, da un rate ultraveloce e a banda larga. Il sistema si basa sulla sovrapposizione di un impulso a frequenza $\omega$ da parte di un laser a femtosecondi operante nella banda delle telecomunicazioni (1550 nm) e della sua replica a $2\omega$, di due percorsi degenerati in frequenza: la generazione di terze armoniche (THG, $\omega+\omega+\omega=3\omega$) e la generazione di frequenza somma (SFG, $\omega+2\omega=3\omega$). A causa del loro ordine d'interazione pari/dispari, e quindi della simmetria, l'interferenza derivante dalla loro sovrapposizione in far-field presenta una forte dipendenza dalla simmetria del sistema, con conseguente soppressione se la simmetria è assiale. Una riduzione della simmetria introdotta da una metasuperficie diffrattiva costituita da nanocilindri di arseniuro di alluminio-gallio (AlGaAs) consente l'interferenza della radiazione a $3\omega$ all'interno dei singoli ordini di diffrazione, la cui visibilità interferometrica può essere ottimizzata fino al 90%. Inoltre, la potenza in ordini di diffrazione specifici oscilla in antifase variando il ritardo relativo degli impulsi di ingresso, come conseguenza della parità opposta tra THG e SFG in un nanocilindro di AlGaAs. Ciò è alla base del routing coerente della radiazione, con una commutazione completa che si verifica quando le pompe sono ritardate di 1.33 fs. Nella seconda parte della tesi, una metasuperficie di niobato di litio sarà utilizzata come modulatore elettro-ottico basato sull'effetto di Pockels, che produce una variazione dell'indice di rifrazione a un rate che raggiunge, in linea di principio, centinaia di GHz. Le difficoltà nella realizzazione di modulatori elettro-ottici efficienti e veloci su scala nanometrica sono affrontate utilizzando un reticolo asimmetrico che consente l'accoppiamento con risonanze ad alto fattore di qualità (Q), con larghezza spettrale <0.2 nm. Un corretto accoppiamento della radiazione che interroga la risonanza consente di raggiungere un'efficienza di modulazione della riflettività relativa, dell'ordine di 1.5e-2 V^-1, entro la compatibilità CMOS (cioè, per una tensione applicata <10 V), mantenendo la larghezza di banda del dispositivo nell'ordine di GHz. È importante notare che l'elevato Q consente l'eccitazione di seconda armonica (SHG) mediante il pompaggio laser a onda continua, con un conseguente miglioramento di un ordine di grandezza dell'efficienza di modulazione rispetto al regime lineare. I risultati discussi sottolineano il potenziale delle nonlinearità ottiche su scala nanometrica, considerando due caratteristiche fondamentali: la coerenza dei processi parametrici e la nonlinearità stessa. La prima è alla base della possibilità di eseguire moltiplicazioni di campi, aprendo la strada ad applicazioni sensibili alla fase, eventualmente controllate dalle diverse proprietà di simmetria dei processi non lineari. La seconda è alla base della dipendenza non lineare del segnale generato dai campi eccitanti e può essere sfruttata per aumentare la sensibilità ai cambiamenti delle proprietà risonanti della metasuperficie. La combinazione di queste caratteristiche può consentire la realizzazione di dispositivi fotonici su scala nanometrica che estendano le funzionalità ottenute nel regime lineare.