Epoxy-vitrimer multi-matrix glass fiber composites: delamination behaviour and repair

The increasing use of fiber-reinforced composites in aerospace, automotive, and energy industries has highlighted challenges related to delamination and limited reparability: traditional thermoset matrices lack self-healing capabilities, resulting in a substantial amount of composite waste and reduced sustainability. Vitrimers, a novel class of polymers with dynamic covalent bonds (CANs), offer a promising solution by combining the strength of thermosets with the ability to self-reorganize the molecules chains. This thesis investigates the delamination behaviour and healing potential of multi-matrix epoxy-vitrimer based composites. A comprehensive literature review was conducted to examine the circular economy principles, the end-of-life strategies for composites materials and the shift from recycling to repair-based approaches; the review also explored vitrimer properties, their integration into multi-matrix composites, and their potential for self-healing and increased delamination resistance laminate manufacturing. The experimental campaign involved the fabrication of multi-matrix composite laminates using three different curing strategies. DCB tests were conducted, followed by a healing process to evaluate reparability: the CoCuring method resulted in the highest fracture toughness values, attributable to the enhanced bridging and pull-out mechanisms of the fibers. Post-healing results demonstrated a recovery of initial fracture toughness value (≈25%): healing effectiveness can be significantly enhanced by optimizing pressure, time, and temperature. Additionally, exploring alternative laminate geometries or surface treatments to enhance adhesion, could further improve healing performance. These developments could pave the way for more durable and sustainable composites in high-performance applications, reducing waste and extending the lifespan of structural components.

L’uso crescente di compositi fibro-rinforzati ha messo in evidenza le sfide legate alla loro delaminazione e alla loro limitata riparabilità: le tradizionali matrici termoindurenti non hanno la capacità di autoripararsi, il che comporta una quantità crescente di rifiuti compositi e una ridotta sostenibilità. I vitrimeri, una nuova classe di polimeri con legami covalenti dinamici (CANs), offrono una soluzione promettente, combinando la resistenza delle matrici termoindurenti con la capacità di riarrangiare le proprie catene polimeriche. Questa tesi indaga il comportamento a delaminazione e la possibilità di healing di compositi multi-matrice basati su vitrimero e resina epossidica. È stata condotta una revisione completa della letteratura scientifica per individuare i principi dell’economia circo lare, le strategie di fine vita dei materiali compositi e il passaggio da approcci basati sul riciclo a quelli basati sulla riparazione; la revisione indaga anche le proprietà dei vitrimeri, la loro integrazione nei compositi multi-matrice e il loro potenziale nella manifattura di laminati autoriparanti e resistenti alla delaminazione. La campagna sperimentale ha previsto la fabbricazione di laminati compositi multi-matrice utilizzando tre diverse strategie di curing. Sono stati condotti test DCB, seguiti da un processo di healing per valutare la riparabilità: il metodo CoCuring ha mostrato i più alti valori di tenacità a frattura, fatto attribuibile alla presenza di fenomeni come il bridging e il pull-out delle fibre. I risultati dopo l’healing dimostrano un recupero del valore iniziale di tenacità a frattura (≈25%): l’efficacia del processo di healing può essere aumentata significativamente ottimizzando i valori di pressione, tempo e temperatura. In aggiunta, l’utilizzo di laminati con geometrie diverse o trattamenti superficiali per incrementare l’adesione, potrebbe migliorare ulteriormente le prestazioni dell’healing. Questi risultati potrebbero aprire la strada a materiali compositi più durevoli e sostenibili in applicazioni che richiedono elevate prestazioni, riducendo i rifiuti ed estendendo il ciclo di vita dei componenti strutturali.