Assessing and comparing the performance of one-stage and two-stage bioscrubbers for nitrous oxide removal in the sidestream deammonification of municipal wastewater treatment plants

Nitrous oxide (N2O) is a potent greenhouse gas with a global warming potential about 300 times greater than that of carbon dioxide and thus plays an important role in climate change and ozone depletion. Although wastewater treatment plants (WWTPs) account for a mere 3% of total anthropogenic N2O emissions, they represent a substantial 26% of direct emissions of the greenhouse gas in the European water sector. This amounts to 7,683 ktCO2-eq per year, largely due to emissions from the aeration zone of biological nitrogen removal tanks. This emission can be reduced by different optimization strategies within the WWTPs; however, their emission is unavoidable. Due to this, end-of-pipe technologies can be used for the removal of N2O at WWTPs. These treatment technologies fall into two main categories: those employing physical-chemical methods (such as non-selective catalytic reduction, selective catalytic reduction, and catalytic decomposition), and biological methods (including biofilters, biotrickling filters, bioscrubbers, and other bioreactor types). However, for application at WWTPs, biological methods are preferred against physical-chemical technologies due to some challenges posed by the high oxygen content, low temperature, and water vapor saturation. These biological methods for N2O removal are usually based on heterotrophic denitrification. The goal of this master’s thesis is to investigate one-stage and two-stage bioscrubbers configurations for N2O mitigation at WWTPs, evaluating their performance in terms of removal efficiency, elimination capacity, cost, and feasibility for integration into WWTP operations. The experimental lab-scale study examined the impact of key operational parameters, including inlet gas and liquid flow rates, inlet gas concentrations, and liquid distribution, on the performance of a two-stage bioscrubber. The results demonstrated that under the optimized configuration, a removal efficiency of nearly 88% and an elimination capacity of 4 g/m3/h for N2O were achieved. Furthermore, it was demonstrated that WWTP effluent could be used in the bioscrubber without compromising performance metrics. The performance of two-stage bioscrubbers for N2O removal depends heavily on optimizing gas-liquid mass transfer, which is influenced by factors such as liquid-to-gas ratio, empty bed residence time, and liquid recycling velocity. Additionally, design optimizations, particularly regarding packing material selection and redistribution mechanisms, were identified as crucial to improving water distribution and increasing absorption efficiency. A mass balance assessment along the column confirmed the reliability of experimental data. Furthermore, in a model-based comparison, it was found that although the integration of a two-stage configuration with a WWTP resulted in higher removal efficiency and operational stability, it significantly increased the hydraulic load of the plant and required larger column volumes, which may be adverse for practical applications. On the other hand, the one-stage configuration has the advantage of simpler integration with reduced capital and operational expenditure. This work generally shows the viability of the bioscrubber for the removal of N2O in WWTPs, thus outlining a route toward sustainable control of emissions. Additionally, a novel concept adopted from the ReLaKAN research project by TU Wien was introduced, emphasizing sidestream treatment of sludge dewatering effluent as a superior alternative to mainstream exhaust air treatment in WWTPs. While mainstream treatment requires managing large exhaust air flow rates collected over large aerated tank areas with variable, low N2O concentrations, sidestream treatment benefits from a smaller footprint, higher N2O concentrations, and low and more stable air flow rates. This approach enhances process efficiency and simplifies exhaust air treatment. Further column design and operational optimization studies are encouraged to overcome remaining challenges and improve the industrial applicability of these findings.

L'ossido di diazoto (N2O) è un potente gas di serra con un potenziale di riscaldamento globale circa 300 volte superiore a quello dell’anidride carbonica e, pertanto, svolge un ruolo significativo nei cambiamenti climatici e nella riduzione dello strato di ozono. Sebbene gli impianti di trattamento delle acque reflue rappresentino solo il 3% delle emissioni antropogeniche totali di N2O, essi contribuiscono al 26% delle emissioni dirette di questo gas serra nel settore idrico europeo. Questo equivale a 7.683 ktCO2-eq all'anno, principalmente a causa delle emissioni provenienti dalle zone di aerazione dei reattori biologici per la rimozione dell’azoto. Sebbene queste emissioni possano essere ridotte attraverso strategie di ottimizzazione all'interno dei reattori biologici, esse non possono essere completamente eliminate. Per questo motivo, è possibile adottare tecnologie "end-of-pipe" per la rimozione di N2O negli impianti di depurazione. Queste tecnologie di trattamento si suddividono in due categorie principali: metodi fisico-chimici (come la riduzione catalitica non selettiva, la riduzione catalitica selettiva e la decomposizione catalitica o termica) e metodi biologici (tra cui biofiltri, filtri a biomassa adesa, bioscrubber e altri tipi di bioreattori). Tuttavia, per l’applicazione negli impianti di depurazione, i metodi biologici sono preferiti rispetto a quelli fisico-chimici, a causa della problematica associata all’elevato contenuto di ossigeno, alle basse temperature e alla saturazione di vapore acqueo dell’aria da trattare. I metodi biologici per la rimozione di N2O si basano generalmente sulla denitrificazione eterotrofa. L'obiettivo di questa tesi magistrale è di studiare configurazioni di bioscrubber a uno e due stadi per la mitigazione di N2O negli impianti di depurazione, valutandone le prestazioni in termini di efficienza di rimozione, capacità di eliminazione, costi e fattibilità d’integrazione con il funzionamento degli impianti di trattamento. Lo studio sperimentale in scala di laboratorio ha analizzato l’impatto di parametri operativi chiave, tra cui la portata del gas e del liquido in ingresso, la concentrazione di N2O nel gas in ingresso e la distribuzione del liquido, sulle prestazioni di un bioscrubber a due stadi. I risultati hanno dimostrato che, con configurazione ottimizzata, è stata ottenuta un'efficienza di rimozione nel primo stadio pari a circa l'88% e una capacità di eliminazione di 4 g/m3/h per N2O. Inoltre, è stato verificato che l’effluente di un impianto di depurazione può essere utilizzato come liquido di lavaggio nel bioscrubber senza comprometterne le prestazioni. L’efficacia di un bioscrubber a due stadi per la rimozione di N2O dipende prevalentemente dall’ottimizzazione del trasferimento di massa gas-liquido, influenzato da fattori come il rapporto di portata liquido/gas, il tempo di residenza a letto vuoto e la velocità di ricircolo del liquido. Inoltre, sono state identificate ottimizzazioni progettuali fondamentali, in particolare la selezione del materiale di riempimento e l'adozione di sistemi di redistribuzione per migliorare la distribuzione dell'acqua percolante e aumentare l’efficienza di assorbimento del gas. Una valutazione del bilancio di massa lungo la colonna ha confermato l'affidabilità dei dati sperimentali. Dal confronto basato su un impianto di depurazione modello, è emerso che, sebbene l’integrazione di un bioscrubber a due stadi in un impianto di depurazione porti a un'efficienza di rimozione più elevata e a una maggiore stabilità operativa, essa comporta anche un incremento significativo del carico idraulico dell'impianto e richiede volumi di colonna maggiori, con potenziali limitazioni per le applicazioni pratiche. D’altra parte, la configurazione a uno stadio presenta il vantaggio di un’integrazione più semplice e di costi di investimento e operativi ridotti, seppur con un'efficienza di rimozione leggermente inferiore. Questa ricerca dimostra la fattibilità dell’uso del bioscrubber per la rimozione di N2O in impianti di depurazione dell'acqua reflua, delineando un percorso verso un controllo sostenibile delle emissioni. Inoltre, è stato adottato un concetto innovativo sviluppato nell'ambito del progetto di ricerca ReLaKAN della TU Wien, che promuove il trattamento in sidestream degli effluenti della disidratazione dei fanghi come alternativa più efficiente rispetto al trattamento delle emissioni aerodisperse in mainstream dell'impianto. Mentre il trattamento in mainstream richiede la gestione di elevati flussi d'aria esausta provenienti da ampie aree aerate e con concentrazioni variabili e generalmente basse di N2O, il trattamento in sidestream offre diversi vantaggi: aree da coprire ridotte, concentrazioni di N2O più elevate e portate d’aria inferiori e più stabili. Questo approccio migliora l’efficienza del processo e semplifica il trattamento delle emissioni gassose. Sono incoraggiati ulteriori studi di ottimizzazione della progettazione e del funzionamento dello scrubber per superare le sfide rimanenti e migliorare l’applicabilità industriale di questi risultati.