Development and optimization of TFA-based deep eutectic solvent electrolyte for lithium metal batteries: Enhancing electrochemical performance with FEC and AN

The advancement of high-energy-density lithium metal batteries (LMBs) has faced significant challenges due to the growth of lithium dendrites and safety issues related to flammable liquid electrolytes. Deep Eutectic Solvents (DESs) present a promising alternative for developing safer and more environmentally friendly electrolytes for LMBs. In this study, we developed trifluoroacetamide: lithium bis(fluorosulfonyl)imide (TFA:LiFSI) deep eutectic solvent (DES) electrolytes for the fabrication of LMBs. Initially, we created various DES electrolytes with different molar ratios of TFA to LiFSI. After identifying the optimal ratio, we added several additives, such as FEC and AN. We then evaluated and compared the electrochemical performance of cells using these electrolytes. Our analysis showed that a TFA:LiFSI molar ratio of 80:20 was optimal. Additionally, our results indicated that the addition of fluoroethylene (FEC) and acrylonitrile (AN) positively influenced the stability of the solid electrolyte interphase (SEI) and cathode electrolyte interphase (CEI). Overall, the electrochemical performance of LFP/Li and NMC/Li lithium metal batteries demonstrated a marked improvement in cyclic stability with the inclusion of FEC and AN. Notably, comparing the addition of only FEC, it was found that the combination of AN with FEC further enhanced electrochemical performance.

Il progresso delle batterie al litio metallico ad alta densità energetica ha incontrato sfide significative a causa della formazione di dendriti di litio e dei problemi di sicurezza legati agli elettroliti liquidi infiammabili. I Solventi Eutettici Profondi (Deep Eutectic Solvents, DES) rappresentano un’alternativa promettente per lo sviluppo di elettroliti più sicuri e sostenibili. In questo studio, abbiamo sviluppato elettroliti DES a base di trifluoroacetamide (TFA) e litio bis(fluorosulfonil)imide (LiFSI) per la fabbricazione di batterie al litio metallico. Inizialmente, sono stati preparati vari DES con differenti rapporti molari TFA:LiFSI; dopo aver individuato il rapporto ottimale, sono stati aggiunti diversi additivi, come il fluoroetilene carbonato (FEC) e l’acrilonitrile (AN). Successivamente, sono state valutate e confrontate le prestazioni elettrochimiche delle celle realizzate con questi elettroliti. La nostra analisi ha evidenziato che un rapporto molare TFA:LiFSI pari a 80:20 risulta ottimale. Inoltre, i risultati indicano che l’aggiunta di FEC e AN migliora la stabilità dell’interfaccia solida dell’elettrolita (SEI) e dell’interfaccia elettrolitica del catodo (CEI). Complessivamente, le prestazioni elettrochimiche delle batterie LFP/Li e NMC/Li mostrano un notevole miglioramento della stabilità ciclica con l’inclusione di FEC e AN. In particolare, rispetto all’uso esclusivo di FEC, la combinazione di AN con FEC offre un ulteriore incremento delle prestazioni elettrochimiche.