Refractometric and molecular sensing using plasmon-enhanced second harmonic generation in antenna gratings

Nonlinear optics, appeared with the invention of the laser, have evolved into a cornerstone of modern information, display and lighting technologies. Amongst the different nonlinear processes, second harmonic generation (SHG) finds various applications, such as in biomedical imagery and sensing. While traditionally limited to non-centrosymmetric materials, SHG can be enhanced in metallic nanostructures, notably thanks to their ability to localize and intensify the electromagnetic field. This thesis explore the use of SHG from organized arrays of plasmonic antennas for sensing, combining numerical simulation, experimental characterization, and optimized nano-antenna design. First of all, the geometrical parameters of the antennas and of their arrangement are optimized in order to maximize the SHG signal extraction, and transitively the signal-to-noise ratio of the measurement. The performance of the arrays is then evaluated with refractometric experiments, during which the intensity and direction of the emission is monitored. After using rectangular gratings, an aperiodic configuration is designed, granting control over the SHG diffraction. Competitive detection limits are obtained with respect to existing literature, for those calculated from the intensity variations, as well as from angular changes. Finally, a first attempt at molecular detection is performed.

L'ottica non lineare, apparsa con l'invenzione del laser, si è evoluta fino a diventare una pietra angolare delle moderne tecnologie dell'informazione, dei display e dell'illuminazione. Tra i diversi processi non lineari, la generazione di seconda armonica (SHG) trova numerose applicazioni, ad esempio nell'imaging biomedico e nei sensori. Sebbene tradizionalmente limitata a materiali non centrosimmetrici, la SHG può essere amplificata nelle nanostrutture metalliche, in particolare grazie alla loro capacità di localizzare e intensificare il campo elettromagnetico. Questa tesi esplora l'uso della SHG in array organizzati di antenne plasmoniche per la sensoristica, combinando simulazioni numeriche, caratterizzazione sperimentale e progettazione ottimizzata delle nanoantenne. In primo luogo, i parametri geometrici delle antenne e della loro disposizione vengono ottimizzati per massimizzare l'estrazione del segnale SHG e, di conseguenza, il rapporto segnale-rumore della misura. Le prestazioni degli array vengono poi valutate attraverso esperimenti di rifrattometria, durante i quali vengono monitorate l'intensità e la direzione dell'emissione. Dopo aver utilizzato reticoli rettangolari, viene progettata una configurazione aperiodica, che consente di controllare la diffrazione della SHG. Limiti di rilevazione competitivi vengono ottenuti rispetto alla letteratura esistente, sia per quelli calcolati dalle variazioni di intensità, sia per quelli derivati dai cambiamenti angolari. Infine, viene effettuato un primo tentativo di rilevamento molecolare.