Advanced high harmonic generation in microfluidic devices towards transient XUV spectroscopy of semiconducting thin films

High Harmonic Generation (HHG) is a well-established tool for tabletop frequency upconversion, achieving radiation in the eXtreme Ultraviolet (XUV) or Soft-X Ray (SXR) range (approximately 30 eV to 3 keV). It can be implemented in a vast array of applications, such as lensless imaging, microscopy, and spectroscopy, since the generated radiation is characterized by extreme temporal resolution, down to the attosecond scale. Such resolution can provide a plethora of information about the molecular, atomic, and electronic structure of materials. Nonetheless, it is a technologically challenging scheme, due both to the innate low conversion efficiency of the generation process, and the complexities involved in high power lasers, vacuum and gas handling techniques. This work aims to explore different approaches towards HHG optimization, while exploiting the generated XUV beam to target carrier dynamics on semiconductors and novel, light-harvesting materials. The optimization of the HHG process follows the hollow waveguide approach; a custom microfluidic device is used for the interaction of Near or Mid Infrared (IR) light with noble gases, providing an extended interaction length compared to gas-jet configuration. For the Near IR pulses, a schematic of Multimode Quasi Phase Matching (MMQPM) was investigated, indicating a higher intensity yield in respect to single mode coupling. Moreover, the possibility of transferring the polarization state of the impinging beam to the generated one using the microfluidic device was tested and confirmed, paving the path for the study of chiral molecules. The capabilities of the device were further tested by successfully using the generated XUV beam to transfer a 300 μm pattern from a mask to a wafer covered with a photosensitive resist, illustrating its effective implementation into a lithographic process. In parallel, different geometric devices were tested for filtering the parasitic IR beam from the generated one with the prospects of implementing the most promising one in an integrated XUV generation/ IR filtering system, under the umbrella of Lab-on-a-Chip devices. These improvements on the HHG process were implemented on the state-of-the-art ASTRO-FESTA beamline for XUV spectroscopy. The beamline currently operates in a transient absorption configuration targeting the X-ray Absorption Near Edge Structure (XANES) of solid-state targets. To calibrate it and test its capabilities, a study on the L2,3 edge of Si took place. Furthermore, a feasibility study on Metal Halide Perovskites (MHPs) was conducted, focusing both on sample design and on a modification of the beamline to a reflection configuration that can be implemented in parallel to the existing transmission geometry. This work provides a foundation for the study of electronic dynamics in complex molecular and solid state systems.

La generazione di armoniche di ordine elevato (HHG) é una tecnica sperimentale che permette di ottenere impulsi ultrabrevi nell’intervallo spettrale dell’estremo ultravioletto (XUV) e soft-X (SXR) - circa 30 eV a 3 keV - partendo da impulsi nell’infrarosso (IR) tramite un processo di conversione di frequenze fortemente non lineare. Tale generazione può essere implementata in una vasta gamma di applicazioni, come l’imaging lensless, la microscopia, e la spettroscopia, poiché la radiazione generata è caratterizzata da un’estrema risoluzione temporale, fino alla scala dell’attosecondo. Questa risoluzione può fornire una moltitudine di informazioni sulla struttura molecolare, atomica ed elettronica dei materiali. Ciononostante, si tratta di un processo tecnologicamente impegnativo, sia per la bassa efficienza di conversione intrinseca del processo di generazione, sia per le complessità implicate nei laser ad alta potenza, nelle tecniche di manipolazione del vuoto e del gas. Tale lavoro mira a esplorare diversi approcci verso l’ottimizzazione dell’HHG, sfruttando al contempo il fascio XUV generato per analizzare la dinamica dei portatori di carica (carriers) in semiconduttori e materiali innovativi che raccolgono la luce. L’ottimizzazione del processo HHG segue l’approccio della guida d’onda cava; un dispositivo microfluidico, progettato e realizzato appositamente per quest’applicazione, viene utilizzato per l’interazione della luce nel vicino o medio IR con gas nobili, garantendo una durata di interazione estesa rispetto alla configurazione a gas-jet. Per gli impulsi nel vicino IR, è stato studiato uno schema di MMQPM, che mostra una resa di intensità maggiore rispetto all’accoppiamento monomodale. Inoltre, è stata testata e confermata la possibilità di trasferire lo stato di polarizzazione del fascio incidente a quello generato utilizzando il dispositivo microfluidico, aprendo la strada per lo studio delle molecole chirali. Le capacità del dispositivo sono state ulteriormente testate utilizzando con successo il fascio XUV generato per trasferire un pattern di 300 μm da una maschera a un wafer ricoperto di resist fotosensibile, dimostrando la sua efficace implementazione in un processo litografico. Parallelamente, sono stati testate diverse geometrie di dispositivi per filtrare il fascio parassitico di IR da quello generato, con la prospettiva di implementare un sistema integrato di generazione di XUV/filtraggio dell’IR, nell’ambito dei dispositivi Lab-on-a-Chip. Tali miglioramenti al processo HHG sono stati implementati sull’innovativa linea di luce ASTRO-FESTA per la spettroscopia XUV. La linea di luce attualmente opera come una configurazione di assorbimento transiente che permette di eseguire esperimenti di XANES su campioni a stato solido. Per calibrarla e testarne le capacità, è stato condotto uno studio sul picco di assorbimento L2,3 del Si. Inoltre, è stato condotto uno studio di fattibilità su MHPs, che che si concentro sia sulla progettazione del campione sia su una modifica della linea di luce in una configurazione in riflessione che può essere implementata in parallelo alla geometria di trasmissione precedente. Questo lavoro fornisce una base per lo studio della dinamica elettronica nei sistemi complessi molecolari e allo stato solido.