Parameterization of physics-based degradation models for Si/Gr composite Li-ion batteries: using bayesian optimiation

Accurate and efficient lifespan prediction of lithium-ion batteries (LIBs) is essential for ensuring their economic and environmental sustainability, particularly with the increasing adoption of high-capacity silicon (Si) in composite anodes. Although physics-based degradation models provide valuable, interpretable insights into aging mechanisms, their practical application is often limited by complex structures and time-consuming parameter tuning. This work presents an effective framework that integrates advanced data-driven techniques, notably an enhanced Bayesian optimization algorithm, with a physics-based Single Particle Model with electrolyte (SPMe) to improve the efficiency and accuracy of degradation parameter identification for Si/Gr composite LIBs. Through comprehensive state-of-health and degradation mode analysis, the study systematically breaks down full-cell degradation into component-specific losses, including loss of lithium inventory and loss of active material in both silicon and graphite, uncovering clear SOC-dependent aging behaviors. The optimized SPMe model, parameterized within this framework, demonstrates strong predictive performance under various experimental cycling conditions, reliably capturing electrochemical behavior and dominant degradation processes. While some limitations remain in fully generalizing silicon’s degradation due to its highly nonlinear volume expansion, the model’s overall accuracy and the detailed insights it provides into component-level aging offer a solid foundation for advancing battery design and operational management in LIB technologies.

La previsione accurata ed efficiente della durata di vita delle Lithuim Ion Battery (LIB) è essenziale per garan tirne la sostenibilità economica e ambientale, soprattutto con il crescente impiego del silicio (Si) ad alta capacità negli anodi compositi. Sebbene i modelli di degradazione basati sulla fisica offrano preziose informazioni interpretative sui meccanismi di invecchiamento, la loro applicazione pratica è spesso limitata dalla complessità strutturale e dai lunghi tempi richiesti per la determinazione dei parametri. Questa tesi propone un nuovo framework che integra tecniche avanzate di data-driven, in particolare un algoritmo di Bayesian Optimization (BO) migliorato, con un modello fisico di tipo Single Particle Model con elettrolita (SPMe), al fine di ottimizzare in modo più efficiente e preciso l’identificazione dei parametri di degradazione per le LIB con anodi compositi Si/Gr. Attraverso un’analisi completa dello State of Health (SOH) e dei modi di degradazione, lo studio scompone sistematicamente la degradazione della cella completa in perdite specifiche dei singoli componenti, tra cui la Loss of Lithium Inventory (LLI) e la Loss of Active Material (LAM) sia nel silicio che nella grafite, evidenziando chiari comportamenti di invecchiamento dipendenti dallo State of Charge (SOC). Il modello SPMe, parametrizzato tramite questo framework ottimizzato, ha mostrato una solida capacità predittiva in diverse condizioni sperimentali di ciclaggio, riproducendo accuratamente il comportamento elettrochimico e i principali meccanismi di degradazione. Sebbene permangano alcune limitazioni nella completa generalizzazione della degradazione del silicio a causa della sua espansione volumetrica altamente non lineare, l’accuratezza complessiva del modello e le informazioni dettagliate ottenute sull’invecchiamento dei singoli componenti rappresentano una base solida per il miglioramento della progettazione e della gestione operativa delle batterie di nuova generazione.