Multi-scale and physics-based modelling of americium bearing fuel: application to fast reactor conditions

Americium transmutation in fast reactors represents a key strategy in managing nuclear waste, offering a pathway to reduce long-term radiotoxicity. The development and qualification of americium-bearing fuels, currently in their early stages, must comply with stringent safety and performance requirements, requiring extensive R$\&$D efforts to assess fuel behaviour under representative reactor conditions, supported by advanced modelling capabilities. This thesis work deals with providing a contribution to the modelling of americium-bearing oxide fuels under the operating conditions typical of fast reactors, with specific application to fuel performance codes. From this premise, three specific aspects are addressed: i) fission gas behaviour in the fuel matrix, with a focus on intra-granular gas diffusion in columnar grains and the helium production; ii) the material properties of fuels, particularly melting solidus temperature, specific heat and thermal conductivity; and iii) the thermal-hydraulic behaviour of the coolant, aimed at enhancing fuel performance analysis by providing more reliable thermal-hydraulic boundary conditions. The modelling approach adopted combines a \textit{physics-based} description of the involved phenomena, and, where necessary, a semi-empirical approach, integrated into a \textit{multi-scale} framework to accurately capture processes at their respective scales, namely, at the grain, pellet, and reactor levels. All efforts are aimed at integrating the advancements made at different scales into fuel performance codes that operate at the pellet and pin scales, with the ultimate goal of applying them to an integral fast reactor case study. The reference fuel performance code in this work is TRANSURANUS, while for modelling the phenomena at the other scales, I relied on the open-source SCIANTIX grain-scale code and the OpenFOAM high-fidelity computational fluid dynamics code. The reference fast-spectrum system is represented by the MYRRHA experimental facility, specifically the experimental sub-assembly hosted in the sub-critical configuration of MYRRHA, which will be dedicated to irradiation experiments with varying americium content in the future. To effectively achieve the thesis objectives, the modelling procedure includes development, implementation in the corresponding code, and assessment phases. Specifically, the assessment phase included validation where experimental data were available.

La trasmutazione dell’americio nei reattori veloci rappresenta una strategia chiave nella gestione dei rifiuti nucleari, offrendo una via per ridurre la radiotossicità a lungo termine. Lo sviluppo e la qualificazione dei combustibili contenenti americio, attualmente nelle fasi iniziali, devono rispettare rigorosi requisiti di sicurezza e prestazione, richiedendo significativi sforzi di ricerca e sviluppo per valutare il comportamento del combustibile nelle condizioni operative tipiche del reattore, supportati da avanzate capacità di modellazione. Questo lavoro di tesi contribuisce alla modellazione dei combustibili ossidi contenenti americio nelle condizioni operative tipiche dei reattori veloci, con applicazione specifica ai codici di prestazione del combustibile. Da questa premessa, vengono affrontati tre aspetti specifici: i) il comportamento dei gas di fissione nella matrice del combustibile, con particulate attenzione sulla diffusione intra-granulare dei gas nei grani colonnari e sulla produzione di elio; ii) le proprietà dei materiali dei combustibili, in particolare la temperatura di fusione del solido, il calore specifico e la conducibilità termica; e iii) il comportamento termoidraulico del refrigerante, finalizzato a migliorare l’analisi delle prestazioni del combustibile fornendo condizioni al contorno termoidrauliche più affidabili. L’approccio di modellazione adottato combina una descrizione basata sulla fisica dei fenomeni coinvolti e, quando necessario, un approccio semi-empirico, integrato in un quadro multi-scala per catturare con precisione i processi alle rispettive scale, ossia, a livello del grano, della pastiglia di combustibile e del reattore. Tutti gli sforzi sono volti a integrare i progressi ottenuti alle diverse scale nei codici di prestazione del combustibile, che operano a livello della pastiglia e dell'intera barretta di combustibile, con l’obiettivo finale di applicarli a un caso studio integrale di un reattore veloce. Il codice di riferimento per la prestazione del combustibile in questo lavoro è TRANSURANUS, mentre per la modellazione dei fenomeni alle altre scale, mi sono affidata al codice open-source SCIANTIX per la scala del grano e al codice computazionale di fluidodinamica ad alta fedeltà OpenFOAM. Il sistema di riferimento a spettro veloce è rappresentato dal reattore sperimentale MYRRHA, in particolare la posizione sperimentale ospitata nella configurazione sottocritica di MYRRHA, che, in futuro, sarà dedicata agli esperimenti di irraggiamento con contenuti variabili di americio. Per raggiungere efficacemente gli obiettivi della tesi, la procedura di modellazione include fasi di sviluppo, implementazione nel codice corrispondente e valutazione. In particolare, la fase di valutazione ha incluso la validazione laddove fossero disponibili dati sperimentali.