Ultrafast XUV and terahertz spectroscopy in silicon

Recent advances in ultrafast laser science have enabled the development of powerful spectroscopic techniques capable of probing matter on femtosecond to attosecond timescales. This thesis investigates two complementary approaches: Extreme Ultraviolet Transient Absorption Spectroscopy (XUV-TAS), based on High Harmonic Generation (HHG), and Terahertz Time-Domain Spectroscopy (THz-TDS), to study ultrafast dynamics in semiconductors, with a specific focus on silicon. Silicon is chosen as an ideal benchmark material due to its well-known properties, which makes it ideal for demonstrating the inspection potential of these techniques, using a relatively simple model system. In the case of XUV-TAS, it serves to test and validate the performance of a custom XUV spectrometer (FESTA), while in THz-TDS, it provides a test material for developing a new spectroscopic setup in the far-infrared - terahertz range, which is a modern frontier for material science. The core motivation for combining these methods lies in their access to distinct spectral regions, XUV and THz, each sensitive to different physical phenomena. XUV-TAS probes high-energy core-level excitations and ultrafast electronic dynamics, while THz-TDS is sensitive to low-energy processes such as free-carrier motion, lattice vibrations, and collective excitations. Their combination provides complementary insights that extend beyond the reach of conventional optical methods. The overarching goal is to apply this comprehensive approach to more complex functional materials. Significant effort was dedicated to the generation and characterization of attosecond XUV pulses via HHG, enabling XUV-TAS measurements on silicon. Optimization of phase-matching conditions and energy calibration of the XUV spectrometer enabled preliminary measurements at the silicon L2,3-edge. These results highlighted limitations and technical challenges of the custom spectrometer, FESTA and helped identify potential improvements. In parallel, THz-TDS was used to characterize the low-energy dynamics of three silicon wafers with different doping levels, using an existing setup. This technique allowed direct extraction of conductivity and refractive index in the THz range, without relying on Kramers-Kronig transformations, and provided valuable insights into carrier density and mobility. Furthermore, the design and early-stage implementation of a new broadband, high-repetition-rate THz setup were initiated to enhance acquisition speed and sensitivity for future time-resolved and imaging applications. In the specific case of silicon, we aim to extend the probing range and observe the fundamental optical phonon resonances at 15.6 THz. Together, these spectroscopic approaches provide a comprehensive view of material proprieties across a broad spectral range. The results establish a robust experimental platform for future studies of ultrafast charge transport, structural dynamics, and light–matter interactions in technologically relevant materials.

I recenti progressi nella scienza delle sorgenti laser ultraveloci hanno reso possibile lo sviluppo di potenti tecniche spettroscopiche, capaci di esplorare la materia su scale temporali che vanno dai femtosecondi agli attosecondi. Questa tesi, esplora due approcci complementari: la Spettroscopia di Assorbimento Transiente nell’Estremo Ultravioletto (XUV-TAS), basata sulla Generazione di Armoniche di Alto Ordine (HHG), e la Spettroscopia Terahertz nel Dominio del Tempo (THz-TDS), per studiare le dinamiche ultraveloci nei semiconduttori, con particolare attenzione al silicio. Il silicio è ideale come materiale di riferimento grazie alle sue proprietà ben note, che lo rendono perfetto per dimostrare il potenziale di queste tecniche, utilizzando un materiale relativamente semplice. Nel caso della XUV-TAS, ha permesso di testare e validare le prestazioni di uno spettrometro XUV realizzato su misura (FESTA), mentre nella THz-TDS rappresenta un materiale di prova per lo sviluppo di un nuovo sistema spettroscopico nell'intervallo infrarosso lontano-terahertz, che costituisce una frontiera all’avanguardia della scienza dei materiali. La motivazione principale nell’utilizzo congiunto di questi due metodi, risiede nella loro capacità di accedere a regioni spettrali distinte, XUV e THz, ciascuna sensibile a differenti fenomeni fisici. La XUV-TAS indaga eccitazioni di livello fondamentale ad alta energia e dinamiche elettroniche ultraveloci, mentre la THz-TDS è sensibile a processi a bassa energia, come il moto dei portatori liberi, le vibrazioni reticolari e le eccitazioni collettive. Il loro utilizzo congiunto fornisce informazioni complementari che vanno oltre le possibilità offerte dalle tecniche ottiche convenzionali. L’obiettivo generale è quello di applicare questo approccio integrato a materiali funzionali più complessi. È stato dedicato un notevole impegno alla generazione e caratterizzazione di impulsi XUV ad attosecondi tramite HHG, al fine di realizzare misure XUV-TAS sul silicio. L’ottimizzazione delle condizioni di phase-matching e la calibrazione dell'asse delle energie dello spettrometro XUV, hanno permesso di effettuare misure preliminari sull'edge L2,3 del silicio. Questi risultati hanno evidenziato i limiti e le sfide tecniche dello spettrometro FESTA, contribuendo all’identificazione di possibili miglioramenti. In parallelo, la THz-TDS è stata utilizzata per caratterizzare le dinamiche a bassa energia di campioni di silicio con diversi livelli di drogaggio, con un setup pre-esistente. Questa tecnica ha permesso l’estrazione diretta della conducibilità e dell’indice di rifrazione nella regione THz, senza la necessità di ricorrere alle trasformazioni di Kramers-Kronig, fornendo preziose informazioni sulla mobilità e densità dei portatori. In fine, è stata avviata la progettazione e la realizzazione preliminare di un nuovo setup THz a banda larga e alta ripetizione, con l’obiettivo di migliorare la velocità di acquisizione, la sensibilità e copertura spettrale, per future applicazioni spettroscopiche e di imaging. Nel caso specifico del silicio, si intende estendere la banda del segnale THz generato per osservarne il fonone ottico fondamentale a 15.6 THz. Complessivamente questi approcci spettroscopici, offrono una visione ampia e integrata delle proprietà dei materiali, su un ampio intervallo spettrale. I risultati ottenuti pongono le basi per futuri studi sul trasporto ultraveloce di carica, la dinamica strutturale e le interazioni luce–materia in materiali tecnologicamente rilevanti.