Assessment of Ba-N and Sr-N systems in nitride fuel fission product inventory

The primary aim of this thesis is to assess the interaction of barium and strontium with nitrogen as part of a comprehensive study on the behavior of fission products in nitride nuclear fuels. The proposed presence of the Sr3N2 and Ba3N2 nitrides in irradiated fuel is investigated through synthesis experiments conducted in a nitrogen environment under temperature conditions that are representative of the end-of-life (EoL) scenarios. Despite extensive efforts, no conclusive identification of any Me3N2 phase ( Me= Ba, Sr) is achieved. However, the results obtained suggest a significantly higher likelihood of the presence of the corresponding subnitrides Sr2N and Ba2N. Further efforts are directed toward producing Sr2N and Ba2N compacts to acquire data on their potential sintering processes, allowing for future characterization. The melting point for Sr2N is determined, along with thermal diffusivity measurement in the range 100-600°C. These results indicate the need to re-assess the Ba-N and Sr-N systems in the fission products inventory. A definitive and contemporary demonstration of the synthesis of these materials is crucial before further modeling of nitride fuel fission products can con- tinue to assume the Me3N2 scenario.

L’obiettivo principalediquesta tesi è valutare l’interazione tra barioe stronzio con l’azoto, nell’ambitodiunostudioapprofonditosulcomportamentodeiprodottidifissioneneicom- bustibili nucleari a base di nitruro. La presenza ipotizzata dei nitruri Sr3N2 e Ba3N2 nel combustibile irradiato viene indagata tramite esperimenti di sintesi condotti in atmosfera di azoto, a temperature rappresentative degli scenari di fine vita (End-of-Life, EoL) del combustibile. Nonostante gli sforzi compiuti, non è stato possibile identificare in modo conclusivo al- cuna fase del tipo Me3N2 (Me = Ba, Sr). Tuttavia, i risultati ottenuti suggeriscono una probabilità significativamente maggiore della presenza dei corrispondenti subnitruri Sr2N e Ba2N. Ulteriori attività sono state dedicate alla produzione di compatti di Sr2N e Ba2N, al fine di acquisire dati utili sui relativi processi di sinterizzazione e consentire una futura caratterizzazione approfondita. Per Sr2N è stato determinato il punto di fusione, insieme alla misura della diffusività termica nell’intervallo di temperatura compreso tra 100°C e 600°C. Questi risultati indicano la necessità di rivedere i sistemi Ba–N e Sr–N nell’inventario dei prodotti di fissione. Una dimostrazione definitiva e aggiornata della sintesi di tali materi- ali risulta fondamentale prima di poter proseguire con modelli affidabili che assumano la formazione di fasi Me3N2 nei combustibili a base di nitruro.