Tunable few-cycle non-collinear optical parametric amplifier at high repetition rate

Optical Parametric Amplification (OPA) is a second-order nonlinear optical process in which a high-energy pump beam amplifies a weak lower-energy signal inside a nonlinear crystal. OPA finds widespread use in time-resolved spectroscopy, enabling the generation of intense, broadband and frequency tunable light pulses, crucial to study carrier dynamics in condensed matter over broad energy ranges at ultrafast timescales. While the most used OPA implementations are based on amplified titanium-sapphire lasers at 800 nm with typical repetition rates of 1 kHz, the recent rise of ytterbium (Yb)- based systems has enabled OPA at higher repetition rates, beneficial for statistical averaging and shorter acquisition times in ultrafast experiments. This thesis has been dedicated to the design, implementation, characterization, and optimization of a single-stage, non-collinear optical parametric amplifier, based on a Yb laser system at 1030 nm with tunable repetition rate in the range 10 − 100 kHz, delivering stable pulses with tunable central wavelength (700 − 850 nm) and broad bandwidth (150 − 200 nm). After amplification, using chirped mirrors for dispersion compensation, we compress the pulse duration from 170 fs to 9 fs, achieving nearly maximum compression down to only ∼ 4 optical cycles, in agreement with the expected transform limited duration. Our OPA at high repetition rate will enable ultrafast experiments, like pump-probe spectroscopy and two-dimensional electronic spectroscopy, with broadband spectral coverage from the visible to the near-infrared range, superior temporal resolution, improved signal-to-noise ratio and faster acquisition times.

L’amplificazione ottica parametrica (OPA) è un processo ottico nonlineare del secondo ordine in cui un fascio di pompa ad alta energia amplifica un segnale debole a energia inferiore in un cristallo nonlineare. L’OPA trova ampio uso nella spettroscopia risolta nel tempo, poiché permette la generazione di impulsi di luce intensi, a larga banda e a frequenza regolabile, cruciali nello studio della dinamica dei portatori di carica nella materia condensata su una vasta gamma di energie e su scale temporali ultraveloci. Mentre le implementazioni più diffuse dell’OPA si basano su laser a titanio-zaffiro a 800 nm con frequenze di ripetizione tipiche di 1 kHz, la recente ascesa dei sistemi a base di Itterbio (Yb) ha permesso la realizzazione di OPA a frequenze di ripetizione più alte, vantaggiose per la media statistica e tempi di acquisizione più brevi negli esperimenti ultraveloci. Questa tesi è stata dedicata al design, implementazione, caratterizzazione e ottimizzazione di un amplificatore ottico parametrico non-collineare a singolo stadio, basato su un laser ad itterbio a 1030 nm con frequenza di ripetizione regolabile nell’intervallo 10 − 100 kHz, che genera impulsi stabili con lunghezza d’onda centrale regolabile (700 − 850 nm) e larga banda (150 − 200 nm). Dopo l’amplificazione, impiegando chirped mirrors per la compensazione della dispersione, la durata dell’impulso è stata compressa da 170 fs fino a 9 fs, ottenendo una compressione quasi massima fino a soli ∼ 4 cicli ottici, in accordo con il limite teorico dato dal teorema di Fourier. Il nostro OPA ad alta frequenza di ripetizione permetterà esperimenti ultraveloci, come la spettroscopia pump-probe e la spettroscopia elettronica bidimensionale, con copertura spettrale a banda larga nell’intervallo dal visibile al vicino infrarosso, risoluzione temporale superiore, rapporto segnale-rumore migliorato e tempi di acquisizione più rapidi.