Recycling strategies for thermoplastic and thermosetting composites in electrical applications: a technological and environmental evaluation

The rapid increase in Waste Electrical and Electronic Equipment (WEEE) generation, coupled with the low recycling rates of its plastic components, presents a pressing environmental and economic challenge. Particularly problematic are the engineering composites used in the electrical sector, which are difficult to recycle due to their complex composition and strict performance requirements. This doctoral research, carried out in collaboration with ABB, addresses these challenges by exploring recycling strategies for composite materials used in circuit breakers, integrating experimental validation with life cycle assessment (LCA). The thesis is structured around two primary classes of composite materials: thermoplastic-based and thermoset-based. The first part focuses on thermoplastics, particularly glass fiber reinforced polyamide and polycarbonate composites containing either halogenated or phosphorous-based flame-retardants. It investigates their recyclability through post-industrial and post-consumer mechanical recycling routes, accounting for thermal ageing effects. Results show that while mechanical properties tend to degrade (primarily due to fiber shortening), recycled materials retain sufficient performance for secondary applications, especially when blended with virgin material. In particular, the selected materials preserved their flame retardancy and electrical insulation characteristics even after multiple recycling and thermal ageing steps. These findings suggest that mechanically recycled composites can be reintegrated into new electrical components, provided their use is tailored to less critical structural roles. Moreover, a Life Cycle Assessment (LCA) was conducted using primary industrial data. Compared to virgin PA66-based composites, the recycled counterpart showed significant reductions in most impact categories, achieving a 76% reduction in global warming potential. The main contribution to the impact of the recycled material was the incineration of the unrecovered heavy plastic fraction, highlighting the importance of recovering the engineering plastics that are usually discarded. The second part of the thesis addresses thermoset-based composites, specifically unsaturated polyester-based Bulk Molding Compounds (BMC) containing aluminum trihydrate (ATH) flame-retardant. This section explores three distinct routes: (i) mechanical recycling through grinding and reintroduction into new composites, (ii) integration of post-consumer BMC powder into construction materials, and (iii) pyrolysis. Technical assessments show that while reuse of mechanically recycled BMC is limited by property degradation, partial substitution in new composites (up to 10%) or building materials (up to 25%) is feasible. In the closed-loop approach, finely ground post-industrial BMC was reintroduced into new BMC formulations as a partial replacement for ATH, with up to 10% substitution preserving key functional properties such as tensile strength, flame retardancy, and electrical insulation, making it suitable for reuse in electrical components. In the open-loop line, post-consumer BMC waste was used in the production of alkali-activated materials (AAM), forming a geopolymer that was characterized for mechanical and durability properties and ultimately applied in the production of external paving tiles. The pyrolysis process yielded three main product streams: a solid residue rich in glass fibers and alumina, a pyrolytic oil containing valuable aromatic compounds such as styrene, and a gas fraction. The solid residue showed potential for reintegration as a filler in new composite formulations (after post-combustion) or in cementitious materials. The liquid fraction can be valorized, after purification, either as a secondary fuel or as an industrial feedstock for the production of styrene. The gas fraction shows a low calorific value, limiting its potential use as an internal energy source for the pyrolysis process. A comparative LCA of these approaches was carried out to guide end-of-life decision-making. Among the options assessed, pyrolysis and closed-loop mechanical recycling emerged as the most environmentally favorable when functional recovery is prioritized. However, simpler routes like co-processing in cement kilns and open-loop reuse in construction materials also offer meaningful environmental savings when compared to the current waste management system. Moreover, these systems benefit from their easy scalability and immediate industrial applicability.

Il rapido aumento della generazione di Rifiuti di Apparecchiature Elettriche ed Elettroniche (RAEE), unito ai bassi tassi di riciclo delle loro componenti plastiche, rappresenta una sfida ambientale ed economica urgente. Particolarmente problematici sono i materiali compositi impiegati nel settore elettrico, difficili da riciclare a causa della loro composizione complessa e dei severi requisiti prestazionali. Questa ricerca di dottorato, svolta in collaborazione con ABB, affronta tali criticità esplorando strategie di riciclo per i materiali compositi utilizzati negli interruttori, integrando validazione sperimentale e valutazione del ciclo di vita (LCA). La tesi è articolata in due principali classi di materiali compositi: a matrice termoplastica e a matrice termoindurente. La prima parte è dedicata ai termoplastici, in particolare ai compositi in poliammide e policarbonato rinforzati con fibre di vetro e contenenti ritardanti di fiamma alogenati o a base fosforica. Viene indagata la loro riciclabilità tramite percorsi di riciclo meccanico post‑industriale e post‑consumo, considerando anche gli effetti dell’invecchiamento termico. I risultati mostrano che, sebbene le proprietà meccaniche tendano a degradarsi (principalmente per l’accorciamento delle fibre), i materiali riciclati mantengono prestazioni sufficienti per applicazioni secondarie, soprattutto se miscelati con materiale vergine. In particolare, i materiali selezionati hanno preservato le caratteristiche di resistenza alla fiamma e di isolamento elettrico anche dopo cicli multipli di riciclo e invecchiamento termico. Queste evidenze suggeriscono che i compositi riciclati meccanicamente possono essere reintrodotti in nuovi componenti elettrici, a condizione di destinarli a ruoli strutturali meno critici. Inoltre, è stata condotta una LCA basata su dati industriali primari. Rispetto ai compositi vergini a base PA66, l’equivalente riciclato ha mostrato riduzioni significative nella maggior parte delle categorie d’impatto, con una diminuzione del 76% del potenziale di riscaldamento globale. Il principale contributo all’impatto del materiale riciclato è risultato essere l’incenerimento della frazione di plastiche pesanti non recuperata, evidenziando l’importanza di recuperare le plastiche ingegneristiche solitamente scartate. La seconda parte della tesi riguarda i compositi termoindurenti, in particolare i Bulk Molding Compounds (BMC) a base di poliestere insaturo contenenti ritardante di fiamma alluminio tridrato (ATH). Questa sezione esplora tre percorsi distinti: (i) riciclo meccanico tramite macinazione e re‑introduzione in nuovi compositi, (ii) integrazione di polveri di BMC post‑consumo in materiali da costruzione, e (iii) pirolisi. Le valutazioni tecniche indicano che, sebbene il riuso del BMC riciclato meccanicamente sia limitato dal degrado delle proprietà, una sostituzione parziale in nuovi compositi (fino al 10%) o in materiali da costruzione (fino al 25%) è fattibile. Nell’approccio closed‑loop, BMC post‑industriale finemente macinato è stato reintrodotto nelle formulazioni di nuovi BMC come sostituzione parziale dell’ATH, preservando fino al 10% di sostituzione proprietà funzionali chiave quali resistenza a trazione, ritardanza di fiamma e isolamento elettrico, rendendolo idoneo al riuso in componenti elettrici. Nella linea open‑loop, rifiuti di BMC post‑consumo sono stati impiegati per produrre materiali attivati alcalinamente (AAM), realizzando un geopolimero caratterizzato per proprietà meccaniche e di durabilità, poi applicato alla produzione di pavimentazioni esterne. Il processo di pirolisi ha generato tre principali flussi di prodotto: un residuo solido ricco di fibre di vetro e allumina, un olio pirolitico contenente composti aromatici di valore come lo stirene, e una frazione gassosa. Il residuo solido ha mostrato potenziale per la re‑integrazione come filler in nuove formulazioni composite (dopo post‑combustione) o in materiali cementizi. La frazione liquida può essere valorizzata, previa purificazione, come combustibile secondario o come feedstock industriale per la produzione di stirene. La frazione gassosa presenta un basso potere calorifico, limitandone l’uso come fonte energetica interna al processo di pirolisi. Una LCA comparativa di questi approcci è stata condotta per supportare le decisioni di fine vita. Tra le opzioni valutate, la pirolisi e il riciclo meccanico in closed‑loop emergono come le più favorevoli dal punto di vista ambientale quando si prioritizza il recupero funzionale. Tuttavia, percorsi più semplici come il co‑processing nei forni da cemento e il riuso open‑loop nei materiali da costruzione offrono comunque benefici ambientali significativi rispetto all’attuale sistema di gestione dei rifiuti. Inoltre, tali soluzioni risultano facilmente scalabili e immediatamente applicabili a livello industriale.