Novel attosecond beamline for the generation of circularly-polarised XUV pulses

The ability to resolve ultrafast electron dynamics in solids on attosecond timescales has become a cornerstone of modern condensed matter physics, unveiling countless phenomena that shed light on the fundamental behaviour of matter. Among the most promising techniques enabling such investigations is attosecond transient reflectivity spectroscopy (ATRS), which leverages extreme-ultraviolet (XUV) pulses to probe sub-femtosecond processes in solid-state systems, from bulk to few-layer samples. However, the lack of a reliable way to tune the polarisation in the XUV regime – an essential requirement for accessing spin dynamics – still represents a major challenge. Observing spin-dependent phenomena like demagnetisation, pseudo-spin dynamics, and hitherto undiscovered effects would complement existing studies of charge dynamics and pave the way for next-generation ultrafast spintronic and optoelectronic applications. In this thesis, we report the development of a new beamline for ATRS, specifically designed to generate and characterise attosecond XUV pulses with fully tunable polarisation states, ranging from linear to circular, with a particular focus on the latter. The beamline employs an infrared (IR) laser to perform IR-pump XUV-probe experiments in sequential two-foci configuration: at the first focus, gas-phase photoelectron spectra are recorded for complete pulse characterisation and pump-probe delay calibration; at the second, transient reflectivity variations in solid-state samples are measured with attosecond resolution. Several upgrades were introduced to enhance both the performance and versatility of the beamline. The most significant among these are the implementation of two sets of polarisation-invariant optics for hosting circularly-polarised XUV pulses and the integration of a CCD camera for direct XUV detection. Additional improvements include a delay line stabilisation system based on a continuous-wave blue laser, a redesigned method for regulating the IR pump intensity, cryogenic cooling capabilities for the sample, and the development of a completely new control and acquisition system for the beamline. A reflection polarimeter was constructed and characterised, and it will serve as the foundation for retrieving the polarisation state of the XUV radiation. The performance of the beamline was benchmarked through an ATRS experimental campaign on germanium crystals with different crystallographic orientations. Supported by time-dependent density functional theory (TD-DFT) simulations, the study revealed orientation-dependent differences in the photoinjection dynamics and in the excited carrier populations. These results confirm the sensitivity of ATRS to sample orientation and validate the new beamline as a reliable tool for probing even subtle variations in ultrafast dynamics. To generate circularly-polarised XUV pulses, two distinct setups were designed, constructed, and tested separately from the main beamline. The first, a non-collinear interferometric configuration based on two counter-rotating circularly-polarised driving pulses, demonstrated the generation of spatially separated XUV beams with circular polarisation and established a starting point to understand the behaviour of this new method of generation, though limited in long-term stability. The second, a quasi-collinear approach using a single beam, a segmented half-wave plate, and a quarter-wave plate, produced similarly polarised harmonics with improved spatial separation, spectral features, and efficiency – all within a more compact setup. While in the first scheme generation of isolated attosecond pulses (IAPs) had already been demonstrated, this was not the case for the second setup. Preliminary carrier-envelope phase studies, however, show features that suggest the feasibility of IAP generation even in quasicollinear configuration. Altogether, this work demonstrates a significant step toward full polarisation control in attosecond spectroscopy and opens new avenues for investigating both electron and spin dynamics in solids. Ongoing developments, leading to the full implementation of the beamline, will further extend the experimental capabilities established in this thesis.

La capacità di osservare le dinamiche ultraveloci degli elettroni nei solidi su scale temporali dell’ordine degli attosecondi è diventata un pilastro della moderna fisica della materia condensata, rivelando numerosi fenomeni che fanno luce sul comportamento fondamentale della materia. Tra le tecniche più promettenti che rendono possibili tali indagini vi è la spettroscopia di riflessione transiente negli attosecondi (ATRS), che sfrutta impulsi nell’estremo ultravioletto (XUV) per sondare processi in scale temporali sub-femtosecondo nei sistemi allo stato solido, dai materiali bulk ai campioni a pochi strati. Tuttavia, la mancanza di un metodo affidabile per regolare la polarizzazione nel regime XUV – un requisito essenziale per l’accesso alla dinamica di spin – rappresenta ancora una sfida importante. Osservare fenomeni dipendenti dallo spin come la smagnetizzazione, la dinamica di pseudo-spin e altri effetti ancora sconosciuti completerebbe gli studi esistenti sulla dinamica di carica e aprirebbe la strada a nuove applicazioni spintroniche e optoelettroniche ultraveloci di nuova generazione. In questa tesi, riportiamo lo sviluppo di una nuova linea laser per ATRS, progettata specificamente per generare e caratterizzare impulsi XUV ad attosecondi con stati di polarizzazione completamente modulabili, che vanno da lineare a circolare, con un’attenzione particolare a quest’ultima. La linea utilizza un laser nell’infrarosso (IR) per eseguire esperimenti pompa-sonda con IR di pompa e XUV di sonda in configurazione a due fuochi consecutivi: nel primo fuoco vengono registrati spettri fotoelettronici in fase gassosa per la caratterizzazione completa dell’impulso e la calibrazione del ritardo pompa-sonda; nel secondo, vengono misurate variazioni di riflettività transiente in campioni allo stato solido con risoluzione a livello di attosecondi. Sono stati introdotti numerosi aggiornamenti per migliorare sia le prestazioni che la versatilità della linea. Tra i più significativi vi sono l’implementazione di due set di ottiche invarianti alla polarizzazione per la gestione di impulsi XUV polarizzati circolarmente e l’integrazione di una telecamera CCD per il rilevamento diretto della radiazione XUV. Ulteriori miglioramenti includono un sistema di stabilizzazione della linea di ritardo basato su un laser blu a onda continua, un nuovo metodo per regolare l’intensità della pompa IR, capacità di raffreddamento criogenico per il campione, e lo sviluppo di un sistema completamente nuovo di controllo e acquisizione dati per la linea laser. È stato costruito e caratterizzato un polarimetro a riflessione, che servirà come base per la ricostruzione dello stato di polarizzazione della radiazione XUV. Le prestazioni della linea sono state testate attraverso una campagna sperimentale di ATRS su cristalli di germanio con differenti orientazioni cristallografiche. Supportato da simulazioni di time-dependent density functional theory (TD-DFT), lo studio ha rivelato differenze dovute all’orientazione nelle dinamiche di fotoiniezione e nelle popolazioni di portatori eccitati. Questi risultati confermano la sensibilità dell’ATRS all’orientazione del campione e convalidano la nuova linea laser come strumento affidabile per sondare anche variazioni sottili nelle dinamiche ultraveloci. Per generare impulsi XUV polarizzati circolarmente, sono stati progettati, costruiti e testati due diversi setup sperimentali, separatamente dalla linea principale. Il primo, una configurazione interferometrica non-collineare basata su due impulsi polarizzati circolarmente con elicità opposta, ha dimostrato la generazione di fasci XUV spazialmente separati con polarizzazione circolare, e ha rappresentato un punto di partenza per comprendere il comportamento di questo nuovo metodo di generazione, sebbene con limitata stabilità a lungo termine. Il secondo, un approccio quasi-collineare che utilizza un singolo fascio, una lamina a mezz’onda segmentata e una lamina a quarto d’onda, ha prodotto armoniche con polarizzazione simile ma con una separazione spaziale, caratteristiche spettrali ed efficienza migliorate – il tutto in un setup più compatto. Mentre nel primo schema era già stata dimostrata la generazione di impulsi attosecondi isolati (IAP), ciò non era vero per il secondo. Tuttavia, studi preliminari sulla carrier-envelope phase (CEP) mostrano caratteristiche che suggeriscono la fattibilità della generazione di IAP anche nella configurazione quasi collineare. Nel complesso, questo lavoro rappresenta un passo significativo verso il controllo completo della polarizzazione nella spettroscopia ad attosecondi e apre nuove strade per lo studio delle dinamiche sia elettroniche che di spin nei solidi. Gli sviluppi in corso, che porteranno al pieno sviluppo della linea, estenderanno ulteriormente le capacità sperimentali descritte in questa tesi.