Characterisation of nanostructured thin films of titanium dioxide through Brillouin phonon-photon interaction: estimation of elastic parameters via inverse analysis

The thin-film technology has attracted particular research attention in recent years due to the wide range of usable materials, achievable morphologies, and potential applications, and the characterisation of their elastic properties represents a key aspect. However, ordinary measurement techniques are not applicable for their evaluation: a common choice is then Brillouin spectroscopy, a non-contact optical technique. By measuring the frequency shifts due to phonon-photon interactions, the propagation velocity of acoustic waves travelling through the film can be determined and related to its constitutive parameters. The present work focuses on the development of numerical procedures aimed at estimating the elastic parameters of nanostructured columnar thin films made of titanium dioxide, deposited by means of the PLD method. First, the velocities associated with the propagation of three bulk waves are related to the elastic parameters through the Christoffel equation. Then, the inverse analysis procedure is outlined, following both a deterministic and a stochastic approach: for the former, a least squares minimisation problem is formulated, implementing the Gauss-Newton as well as the Levenberg-Marquardt algorithm, whereas for the latter, the Extended Kalman Filter is presented. A pseudo-experimental validation of the two approaches follows, and the results show that both provide reliable estimates of the elastic parameters. It should be noted that the EKF implementation associates unrealistically low levels of uncertainty with its estimates. It is better, therefore, to refer to empirically derived standard deviations for a more realistic confidence range. Lastly, the results of a preliminary Brillouin spectroscopy experimental campaign carried out on a columnar titanium dioxide thin film sample are discussed. Although they are not sufficient for their implementation in the numerical estimation procedures outlined beforehand, they nonetheless provide meaningful insights and are thus analysed.

Negli ultimi anni la tecnologia dei film sottili ha attirato particolare attenzione nell’ambito della ricerca per via dell’ampia gamma di materiali impiegabili, morfologie ottenibili e potenziali applicazioni, e la caratterizzazione delle loro proprietà elastiche costituisce un aspetto cruciale. Tuttavia, tecniche di misurazione ordinarie non sono applicabili per la loro valutazione: di comune impiego è dunque la spettroscopia Brillouin, una tecnica ottica senza contatto. Misurando gli shift in frequenza dovuti alle interazioni fonone-fotone, si determinano le velocità di propagazione di onde acustiche viaggianti nel film e le si correla ai parametri costitutivi. Il presente lavoro è incentrato sullo sviluppo di procedure numeriche per la stima dei parametri elastici di film sottili colonnari nanostrutturati in biossido di titanio, deposti tramite PLD. Per prima cosa, le velocità associate alla propagazione di tre onde di volume sono correlate ai parametri elastici attraverso l’equazione di Christoffel. Successivamente, viene delineata la procedura di analisi inversa, seguendo sia un approccio deterministico che uno stocastico: per il primo, viene formulato un problema di minimizzazione ai minimi quadrati, implementando l’algoritmo di Gauss-Newton e di Levenberg-Marquardt, mentre per il secondo, viene presentato il filtro di Kalman esteso (EKF). Segue una validazione pseudo-sperimentale dei due approcci, e i risultati mostrano che entrambi forniscono stime affidabili dei parametri elastici. Va notato che l’implementazione dell’EKF associa alle sue stime livelli di incertezza irrealisticamente bassi. Si consiglia, dunque, di fare riferimento a valori di deviazione standard derivati empiricamente per un intervallo di confidenza più realistico. Infine, vengono discussi i risultati di una campagna sperimentale di spettroscopia Brillouin condotta su un campione di film sottile colonnare in biossido di titanio. Sebbene non siano sufficienti per la loro implementazione nelle procedure numeriche di stima delineate in precedenza, forniscono tuttavia spunti significativi e vengono pertanto analizzati.