Ultrafast optical nonlinearities of indium tin oxide metasurfaces: a self-consistent time domain model

The ability to manipulate light-matter interactions at the nanoscale has transformed modern photonics, enabling ultracompact, high-speed optical devices. Among these, metasurfaces, i.e.~planar arrays of subwavelength resonant nanostructures, have emerged as unique platforms for achieving strong electromagnetic confinement and enhanced nonlinear optical responses. Such field enhancement enables all-optical modulation, where light is controlled solely by light, without intermediate electronic conversion. Significant advances have been achieved with plasmonic materials, typically noble metals that support localised surface plasmon resonances. However, conventional plasmonic materials suffer from high ohmic losses and spectral mismatch with e.g.~telecommunication frequencies, limiting their technological applicability. In contrast, transparent conductive oxides such as indium tin oxide (ITO) offer reduced losses in the near-infrared region, where their permittivity approaches zero, providing a unique environment for strong field confinement, enhanced nonlinearities, and ultrafast all-optical modulation. In this work, we develop a self-consistent time-domain model to describe the propagation of femtosecond optical pulses in an ITO-based metasurface, and to investigate ultrafast self-induced nonlinearities. For this purpose, Maxwell’s equations are coupled in a fully self-consistent manner with an inhomogeneous rate-equation model describing the photoinduced evolution of carriers and phonons in ITO. This approach goes beyond simplified, segregated models by accounting for real-time photo-induced changes. Simulations reveal pronounced absorption saturation and enhanced transmission under femtosecond excitation at the ENZ wavelength (1300 nm). A numerical pump–probe analysis further elucidates the temporal evolution of broadband optical response, demonstrating the critical role of self-consistency. Overall, this study establishes a powerful computational framework for investigating ultrafast nonlinear light–matter interactions in ENZ metasurfaces, paving the way for next-generation all-optical devices and high-speed signal processing.

La possibilità di controllare l'interazione tra luce e materia su scala nanometrica ha permesso lo sviluppo di dispositivi ottici ultracompatti e ultraveloci. Tra questi, le metasuperfici, ossia array planari di nanostrutture, sono emerse come una promettente piattaforma per il confinamento e l'amplificazione dei campi elettromagnetici. Questa amplificazione permette di controllare la luce con la luce, senza la necessità di passare da un processo intermedio di conversione in segnale elettronico. Importanti risultati sono stati ottenuti con l'uso di materiali plasmonici, tipicamente metalli nobili, che supportano risonanze localizzate. Tuttavia, i materiali plasmonici convenzionali hanno importanti perdite ohmiche e un mismatch rispetto alle frequenze usate nelle telecomunicazioni. Invece, gli ossidi conduttivi trasparenti (TCO) hanno perdite ridotte nella regione del vicino infrarosso, dove la loro permittività è vicina allo zero, con ottime possibilità per il confinamento dei campi elettromagnetici e per la modulazione ottica ultraveloce. In questo studio, sviluppiamo un modello autoconsistente nel dominio del tempo per descrivere la propagazione di impulsi ottici della durata del femtosecondo in una metasurficie basata sull'ITO e per studiarne gli effetti nonlineari autoindotti. Per questo scopo, le equazioni di Maxwell sono accoppiate con un modello inomogeneo a tre temperature che descrive la dinamica fotoindotta di elettroni e fononi nell'ITO. Questo approcio supera il più comune modello segregato, in quanto considera i cambienti indotti dalla luce in tempo reale. Le simulazioni predicono un importante saturazione dell'assorbimento per un'eccitazione nell'ordine delle centinaia di femtosecondi, alla frequenza di 1300 nm nella regione epsilon-near-zero (ENZ) dell'ITO. Un esperimento numerico di pump-probe chiarisce l'evoluzione temporale della risposta ottica, dimostrando l'importanza cruciale di adottare un modello autoconsistente. Questo studio sviluppa un potente strumento computazionale per investigare l'interazione luce materia non lineare in metasuperfici di materiali ENZ, aprendo importanti prospettive per lo sviluppo di dispositivi ottici ultraveloci e compatti.