Machine learning assessment of lithium-ion battery degradation: diagnostic experimental characterization with operating condition awareness

Lithium-ion batteries are among the leading technologies for supporting decarbonization in the EU, particularly in transportation and energy sectors. Their accelerating mar- ket growth necessitates innovative lifecycle management frameworks aligned with circular economy principles, therefore accurate degradation prediction is critical for extending service life and enabling second-life applications. Battery state of health (SoH) is gov- erned by complex degradation mechanisms: loss of lithium inventory (LLI) and loss of active material from electrodes (LAM), which can vary substantially across cells due to heterogeneous operating conditions. Physics-based approaches provide mechanistic interpretability and strong theoretical foundations; however, their demanding computa- tional requirements significantly limit their practical applicability in resource-constrained on-board systems. This thesis investigates Machine Learning as a computationally effi- cient alternative for automated degradation parameter assessment, enabling deployment in practical on-board diagnostic platforms. The approach integrates two data sources: diagnostic measurements from nickel-manganese-cobalt oxide (NMC) cells subjected to controlled artificial aging in prior experimental campaigns, and diagnostic measurements from lithium iron phosphate (LFP) cells aged under real-world conditions in a new exper- imental campaign systematically exploring temperature and state-of-charge (SoC) effects on diagnostic signatures. The proposed models are assessed through an extensive sensi- tivity analysis that examines the impact of sample selection, operating conditions, and cell-to-cell heterogeneity on prediction accuracy. The results show that the models achieve high accuracy in estimating degradation parameters, while also highlighting that a precise characterization of operating conditions and a proper handling of data heterogeneity are essential to preserve robustness and generalization. Overall, these findings confirm that Machine Learning can reliably quantify key aging metrics even under practical operational constraints, providing a solid basis for the development of efficient, data-driven diagnostic and battery-management tools suitable for real on-board applications.

Le batterie agli ioni di litio sono tra le tecnologie principali per supportare la decar- bonizzazione nell’UE, in particolare nei settori dei trasporti e dell’energia. La loro rapida adozione richiede framework innovativi di gestione del ciclo di vita allineati con i principi dell’economia circolare; pertanto, la valutazione accurata del degrado è fondamentale per estendere la vita utile e promuoverne il riutilizzo. Lo stato di salute della batteria (SoH) è governatodacomplessimeccanismididegrado,tracuilaperditadiinventariodilitio(LLI) e la perdita di materiale attivo dagli elettrodi (LAM), che possono variare sostanzialmente tra le celle a causa di condizioni operative eterogenee. Gli approcci basati sulla model- lazione fisica forniscono interpretabilità meccanicistica e solide basi teoriche; tuttavia, i loro elevati requisiti computazionali limitano significativamente la loro applicabilità prat- ica nei sistemi on-board con risorse limitate. Questa tesi indaga il Machine Learning come alternativa rapida e computazionalmente efficiente per la valutazione automatizzata dei parametri di degrado. L’approccio integra due fonti di dati: misurazioni diagnostiche da celle di ossido di nichel-manganese-cobalto (NMC) sottoposte a invecchiamento artificiale controllato in campagne sperimentali precedenti, e misurazioni diagnostiche da celle di fosfato di ferro-litio (LFP) invecchiate in condizioni reali in una nuova campagna speri- mentale che esplora sistematicamente gli effetti della temperatura e dello stato di carica (SoC) sulle misure diagnostiche. I modelli proposti sono valutati attraverso un’analisi di sensitività estensiva che esamina l’impatto della selezione del campione, delle condizioni operative e dell’eterogeneità tra le varie celle sulla precisione della predizione. I risultati dimostrano che i modelli raggiungono un’elevata precisione nella stima dei parametri di degrado, evidenziando inoltre che una caratterizzazione precisa delle condizioni operative e una corretta gestione dell’eterogeneità dei dati sono essenziali per preservare la ro- bustezza e la generalizzazione. Nel complesso, questi risultati confermano che il Machine Learning può quantificare in modo affidabile le metriche di invecchiamento chiave anche in condizioni operative pratiche, fornendo una base solida per lo sviluppo di strumenti diagnostici e di gestione della batteria efficienti, guidati dai dati e adatti a applicazioni reali di bordo.