Inelastic X-ray scattering on Ca3Ru2O7

By comparing non-resonant inelastic X-ray scattering (IXS) spectra with ab initio linear- responsecalculations,weinvestigatedelectronicexcitationsinthebilayerruthenateCa3Ru2O7 over a well-defined range of energy loss and momentum transfer. A central result is that the experimental lineshapes are reproduced only when crystal local-field effectsare in- cluded in the dielectric response: within RPA/TDDFT, neglecting LFEs leads to qualita- tive discrepancies, whereas incorporating them yields a substantially improved description of the relative spectral weight and its momentum dependence. On the theoretical side, this work introduces density-functional theory (DFT), its time- dependent extension (TDDFT), and the computational workflow used to simulate the dynamical structure factor. Beyond demonstrating the impact of LFEs, we propose plau- sible assignments for the main spectral features and identify weakly dispersive peaks whose intensity increases with momentum transfer, consistent with higher-order (multi- pole) transitions. Finally, we assessed how sensitive the electronic structure of Ca3Ru2O7 is to correlation effects by varying the on-site Hubbard interaction U within DFT+U. In our calcula- tions, increasing U shifts the Ru t2g manifold and can open a gap relative to the metallic LDA band structure, highlighting the delicate balance between itinerancy and localiza- tion in this material. Although we did not compute the corresponding loss spectra within DFT+U, these changes in the underlying band structure are expected to affect screening and, consequently, the low-energy excitations observed in IXS.

Confrontando spettri di scattering inelastico di raggi X non risonante (IXS) con calcoli ab initio di risposta lineare, abbiamo investigato le eccitazioni elettroniche nel rutenato bilayer Ca3Ru2O7 in un intervallo ben definito di perdita di energia e momentum transfer. Un risultato centrale è che spettri sperimentali vengono riprodotti soltanto quando nella risposta dielettrica si includono gli effetti di campo locale cristallini: nell’ambito RPA/TDDFT, trascurare gli LFE porta a delle discrepanze qualitative, mentre la loro inclusione fornisce una descrizione più accurata. Sul lato teorico, questo lavoro introduce la Density functional theory (DFT), la sua esten- sione dipendente dal tempo (TDDFT) e il lavoro computazionale fatto per simulare il dy- namical structure factor. Oltre a mostrare l’impatto degli LFE, proponiamo assegnazioni plausibili delle principali eccitazioni elettroniche e identifichiamo picchi debolmente dis- persivi la cui intensità aumenta con il momentum tranfer, un comportamento coerente con transizioni di ordine superiore (multipolari). Infine, abbiamo valutato quanto la struttura elettronica di Ca3Ru2O7 sia sensibile agli effetti di correlazione variando l’interazione di Hubbard locale U nell’ambito DFT+U. Nei nostri calcoli, l’aumento di U modifica la posizione delle bande Ru t2g e può aprire un gap rispetto alla struttura a bande metallica ottenuta in LDA, evidenziando il delicato equilibrio tra delocalizzazione e localizzazione in questo materiale. Sebbene non abbiamo calcolato i corrispondenti spettri entro DFT+U, tali variazioni della struttura a bande dovrebbero influenzare lo screening e, di conseguenza, le eccitazioni a bassa energia osser- vate in IXS.