Physics-informed chemical reaction neural network for combustion kinetics modeling

The ongoing global energy transition and the shift toward carbon-neutral energy carriers, such as bio-fuels and e-fuels, necessitate the development of reliable chemical kinetic mechanisms to accurately simulate their combustion behavior. However, detailed kinetic models for these fuels often involve hundreds of species and thousands of reactions, leading to prohibitive computational costs, especially in multi-dimensional flame simulations. While reduced and global mechanisms offer a more efficient alternative for large-scale applications, they require rigorous parameter calibration to maintain predictive accuracy across various operating conditions. To address these challenges, this thesis explores the application of a Chemical Reaction Neural Network (CRNN) framework for the optimization of global kinetic mechanisms for methane/air combustion, serving as a foundational methodology for future more complex fuel applications. The CRNN embeds the Arrhenius law and the Law of Mass Action directly into its physics-constrained architecture, ensuring that the learned parameters such as the pre-exponential factors (A), temperature exponents (n), activation energies (Ea), and reaction orders, are directly mapped to the network structure and remain physically interpretable. The results demonstrate that the CRNN effectively achieves an accurate matching of both ignition delay times (IDT) and laminar flame speeds (LFS) across a wide range of temperatures and equivalence ratios. This confirms that the CRNN provides a physically consistent, data-driven strategy for the systematic optimization of reduced mechanisms. Furthermore, by leveraging its model discovery capability, the framework successfully identified a previously removed reaction. This demonstrates the potential of the CRNN not only for parameter optimization but also for the autonomous discovery of reaction pathways, extending its utility beyond conventional optimization tasks.

La transizione energetica in corso e il passaggio verso vettori energetici a basse emissioni di carbonio, come biocombustibili ed e-fuel, richiedono lo sviluppo di meccanismi di cinetica chimica affidabili per simulare accuratamente il loro comportamento durante la combustione. Tuttavia, gli attuali modelli cinetici dettagliati per questi combustibili coinvolgono spesso centinaia di specie e migliaia di reazioni, comportando costi computazionali proibitivi, specialmente nelle simulazioni di fiamma multidimensionali. Sebbene i meccanismi ridotti e globali offrano un’alternativa più efficiente per applicazioni su larga scala, essi richiedono una rigorosa calibrazione dei parametri per mantenere l’accuratezza predittiva in diverse condizioni operative. Per affrontare queste sfide, questa tesi esplora l’applicazione di un modello basato sulla Chemical Reaction Neural Network (CRNN) per l’ottimizzazione di meccanismi cinetici globali per la combustione metano/aria, ponendosi come solida base metodologica per future applicazioni a combustibili più complessi. La CRNN integra la legge di Arrhenius e la legge di azione di massa direttamente nella sua architettura vincolata fisicamente (physics-constrained), garantendo che i parametri appresi, come i fattori pre-esponenziali (A), gli esponenti della temperatura (n), le energie di attivazione (Ea) e gli ordini di reazione, siano mappati direttamente sulla struttura della rete e rimangano fisicamente interpretabili. I risultati dimostrano che la CRNN raggiunge efficacemente un accurato allineamento sia dei tempi di ritardo all’accensione (IDT) che delle velocità di fiamma laminare (LFS) in un ampio intervallo di temperature e rapporti di equivalenza. Ciò conferma che la CRNN fornisce una strategia data-driven e fisicamente consistente per l’ottimizzazione sistematica dei meccanismi ridotti. Inoltre, sfruttando la sua capacità di model discovery, il modello ha identificato con successo una reazione precedentemente rimossa. Questo dimostra il potenziale della CRNN non solo per l’ottimizzazione dei parametri, ma anche per la scoperta autonoma di percorsi di reazione, estendendo la sua utilità oltre i convenzionali compiti di ottimizzazione.