New magnesium phosphate cements for neutron shielding: development, characterization, and Monte Carlo validation

Nuclear technologies are widely used for nuclear energy production, research, medicine, and various industrial applications. Protection from ionizing radiations involves the use of strategies and techniques that aim to reduce as low as possible the potential adverse effects resulting from exposure. The objective of this thesis is to develop a new material for effective neutron shielding. To achieve this, light elements with a low atomic number, such as hydrogen and boron, must be introduced into the matrix to promote neutron moderation and adsorption. Boron can be incorporated through the addition of borate minerals. In ordinary Portland cement (OPC) concretes, compatibility issues arise when boron-bearing minerals are introduced. To address this limitation, magnesium phosphate cement (MPC) represents a promising alternative. The hardening of MPCs is very quick and often must be retarded, e.g. using boron-bearing additives. Hence, the innovative rationale of this thesis is to add natural borate minerals like colemanite or ulexite instead of specific reagents like boric acid to delay the setting of MPC and, at the same time, propose MPC as a new neutron shield. Moreover, barite has been added as aggregate to enhance gamma rays shielding. The developed MPC mortars, optimized in terms of workability, setting time, and boron content, underwent a comprehensive characterization: X-Ray Diffraction to determine the mineralogical phase composition, Mercury Intrusion Porosimetry to evaluate pore size and distribution, and compression tests to assess mechanical performance. The applicability of these boron-enriched MPCs was evaluated employing the FLUKA Monte Carlo code to assess neutron attenuation capabilities by calculating the Ambient Dose Equivalent, and to characterize the induced activation and resulting residual activity. The simulations revealed that colemanite-based MPC mortars demonstrate superior performance compared to OPC concretes, both in attenuating thermal neutrons and in limiting the induced activation, thereby supporting the effectiveness of the developed MPC mortar for potential applications in the field of radiation protection.

Le tecnologie nucleari trovano ampio impiego nella produzione di energia, ricerca, medicina e in applicazioni industriali. La protezione da radiazioni ionizzanti fa uso di strategie e tecniche che mirano a ridurre il più possibile i potenziali effetti avversi derivanti dall'esposizione. L'obiettivo della tesi è sviluppare un nuovo materiale per un'efficace schermatura neutronica. Per ottenere ciò, elementi leggeri con basso numero atomico, come idrogeno e boro, devono essere introdotti nella matrice per favorire la moderazione e l'assorbimento dei neutroni. Il boro può essere incorporato attraverso l'aggiunta di minerali borati. Nei calcestruzzi con Portland ordinario (OPC) sorgono problemi di compatibilità quando vengono inseriti minerali borati. Per far fronte a questo limite il cemento magnesio-fosfatico (MPC) rappresenta un'alternativa promettente. L'indurimento degli MPC è molto rapido e spesso deve essere ritardato, ad esempio usando additivi contenenti boro. Pertanto, la parte innovativa della tesi consiste nell’inserire minerali borati naturali come colemanite o ulexite invece di specifici reagenti come acido borico per ritardare la presa dell'MPC e al contempo proporre l'MPC come nuovo schermo neutronico. Inoltre, è stata aggiunta barite come aggregato per migliorare la schermatura dai raggi gamma. Le malte MPC sviluppate, ottimizzate in lavorabilità, tempo di presa e contenuto di boro, sono state sottoposte a caratterizzazione completa: Diffrazione a Raggi X per la composizione delle fasi mineralogiche, Porosimetria ad Intrusione di Mercurio per distribuzione dei pori, prove di compressione per le prestazioni meccaniche. L'applicabilità degli MPC arricchiti con boro è stata valutata usando il codice Monte Carlo FLUKA per stimare le capacità di attenuazione neutronica calcolando l'Equivalente di Dose Ambientale, e caratterizzando l'attivazione indotta e la conseguente attività residua. Le simulazioni rivelano che le malte MPC con colemanite mostrano prestazioni migliori rispetto agli OPC, sia nell'attenuare i neutroni termici sia nel limitare l'attivazione indotta, supportando l'efficacia delle malte MPC sviluppate per applicazioni in radioprotezione.