Optical design of a high-resolution spectrometer for angle-resolved inverse photoemission in the uv range

Unoccupied electronic states play a central role in charge transport, optical excitations, and relaxation dynamics, yet they remain far less explored than occupied states. While angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES) is a mature technique that routinely achieves meV scale resolution, its inverse counterpart - angle-resolved inverse photoemission (ARIPES) - still lags behind, with state of the art energy resolutions typically limited to 300 meV. Narrowing this gap is essential to bring the experimental investigation of unoccupied states closer to the level of insight routinely achieved by ARPES for occupied bands. The present work outlines the key principles behind a new generation of high-resolution ARIPES spectrometers. Within the framework of the abovEF project, the objective is to develop a laboratory-based ARIPES instrument operating in the 20–100 eV range with an overall energy resolution below 50 meV, enabling measurements of unoccupied states with unprecedent energy resolution. The work focuses on the optical branch of the spectrometer. The dispersive stage is designed using the analytical optimization algorithm developed by Ghiringhelli et al. for high-resolution spectrometers, and its predicted performance is systematically validated through extensive ray-tracing simulations with the OASYS software package. A central contribution of this thesis is an analytical extension of the standard coma-corrected treatment: a closed-form condition is derived to mitigate fourth-order aberrations in the dispersive plane, and the resulting improvement in lineshape and instrumental bandwidth is verified by ray tracing. In parallel, a dedicated optimization targets photon throughput. Both the collecting mirror and the diffraction grating are optimized under realistic mechanical and optical constraints to maximize the photon flux delivered to the detector. Overall, the combined improvements in linewidth and collection efficiency represent a concrete step toward narrowing the historical ARPES–ARIPES performance gap, opening the way to high-resolution measurements of unoccupied electronic states.

Gli stati elettronici non occupati rivestono un ruolo cruciale nei processi di trasporto di carica, nelle eccitazioni ottiche e nelle dinamiche di rilassamento. Tuttavia, dal punto di vista sperimentale, rimangono largamente inesplorati. Se infatti ARPES è oggi una tecnica matura, capace di raggiungere risoluzioni energetiche dell’ordine dei meV, la sua controparte inversa — ARIPES — presenta ancora prestazioni sensibilmente inferiori, con risoluzioni tipicamente limitate a circa 300 meV. Colmare questo divario rappresenta una condizione essenziale per consentire un esplorazione sistematica degli stati non occupati. Il presente lavoro si inserisce in questa prospettiva e descrive i principi fondanti di una nuova generazione di spettrometri ARIPES ad alta risoluzione. Nell’ambito del progetto abovEF, l’obiettivo è la realizzazione di uno strumento ARIPES da laboratorio operante nell’intervallo energetico 20–100 eV, capace di raggiungere una risoluzione complessiva inferiore a 50 meV. Un tale traguardo consentirebbe di investigare gli stati non occupati con una precisione energetica finora inedita. L’attenzione della tesi è rivolta in particolare al ramo ottico dello spettrometro. Lo stadio dispersivo è stato progettato mediante l’algoritmo di ottimizzazione sviluppato da Ghiringhelli et al. per spettrometri ad alta risoluzione, e le prestazioni previste sono state validate in modo sistematico attraverso simulazioni di ray-tracing con il pacchetto software OASYS. Un contributo centrale del lavoro consiste nell’estensione dell’ algoritmo: è stata infatti ricavata un’ espressione analitica che consente di minimizzare le aberrazioni del quarto ordine nel piano dispersivo. Il miglioramento risultante in termini di profilo di riga e di larghezza strumentale è stato quindi verificato mediante simulazioni di ray-tracing. Parallelamente, sia lo specchio, sia il reticolo di diffrazione sono stati progettati tenendo conto di vincoli meccanici e ottici realistici, con l’obiettivo di massimizzare il numero di fotoni convogliati al detector. Nel complesso, la riduzione della larghezza strumentale e l’incremento dell’efficienza di raccolta costituiscono un passo concreto verso il superamento dello storico divario prestazionale tra ARPES e ARIPES, aprendo nuove prospettive per lo studio ad alta risoluzione degli stati elettronici non occupati.